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?Small：高活性和穩(wěn)定性的石墨烯基雙功能催化劑實(shí)現(xiàn)高效析氫和析氧

電催化劑是一種新興的高效能源轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)裝置材料，可以有效的應(yīng)對(duì)日益增長(zhǎng)的能源需求所帶來(lái)的資源枯竭問(wèn)題，其中具有高氧還原反應(yīng)(ORR)和析氧反應(yīng)(OER)活性的電催化劑對(duì)各種能源裝置具有重要意義。

迄今為止，過(guò)渡金屬-氮-碳(M-NC)已被廣泛報(bào)道為Pt/C(ORR)和IrO₂(OER)的替代催化劑，但在M-NC的應(yīng)用過(guò)程中卻存在著不可避免的碳腐蝕反應(yīng)(CCR)。此時(shí)，具有特殊的化學(xué)和物理性質(zhì)的石墨烯吸引了研究人員的目光，其非常適合用于耐腐蝕應(yīng)用。

然而，石墨烯層之間的π-π堆積會(huì)抑制分析物的進(jìn)入而降低催化效果，因此需要一種更有效的合成策略來(lái)控制碳材料的表面積，同時(shí)保持其高穩(wěn)定性。

基于此，韓國(guó)蔚山國(guó)家科學(xué)技術(shù)研究所Ji-Hyun Jang等人通過(guò)簡(jiǎn)單的石墨化工藝制備了具有高催化性能和良好穩(wěn)定性的碳基催化劑(3d-GMC)，該催化劑具有優(yōu)異的ORR、OER性能和穩(wěn)定性。

本文首先使用旋轉(zhuǎn)圓盤(pán)電極(RDE)在堿性電解質(zhì)(0.1和1 M KOH)中研究了每種催化劑的ORR性能。測(cè)試后發(fā)現(xiàn)，與M/C(794 mV；124 mV dec^-1)催化劑相比，3d-GMC的催化活性顯著提高，表現(xiàn)出了更高的起始電位(947 mV)和較低的Tafel斜率(84 mV dec^-1)。

由于活性較高的活性位點(diǎn)分布均勻，3d-GMC的電催化性能甚至可以與商業(yè)Pt/C催化劑相媲美。此外，3d-GMC僅需要較小的電壓(1.65 V)就能達(dá)到10 mA cm^-2的OER電流密度，以及具有41 mV dec^-1的低Tafel斜率，這優(yōu)于M/C(過(guò)電位0.39 V@1.3 mA cm^-2；101 mV dec^-1)。此外，本文還將3d-GMC的OER穩(wěn)定性與M/C和商業(yè)Ir/C進(jìn)行了比較。對(duì)于M/C，IV曲線顯示出由于碳腐蝕導(dǎo)致的金屬氧化峰，這使得其OER穩(wěn)定性較低。

此外，雖然商業(yè)Ir/C表現(xiàn)出良好的動(dòng)力學(xué)性能，但在50次循環(huán)后性能大大降低，這同樣是由于碳腐蝕導(dǎo)致的不穩(wěn)定性。與二者不同的是，由于3d-GMC的高結(jié)晶性和富含石墨烯基面的結(jié)構(gòu)在OER過(guò)程中具有很強(qiáng)的抗腐蝕性，因此3d-GMC在不降解的情況下獲得了良好的動(dòng)力學(xué)性能和良好的穩(wěn)定性。

之后，本文通過(guò)比較3d-GMC的ORR和OER的LSV曲線還發(fā)現(xiàn)，3d-GMC同時(shí)具有優(yōu)異的ΔE(評(píng)價(jià)催化劑雙功能性能的參數(shù)，0.62 V)。結(jié)合上述結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，本文制備的3d-GMC催化劑具有優(yōu)異的雙功能性能。

綜上所述，本文以過(guò)渡金屬配位的陰離子明膠水凝膠為原料，采用高效的一步熱處理工藝，制備了一種新型高活性、高穩(wěn)定性的石墨烯基雙功能(ORR和OER)催化劑。本文制備的催化劑的催化性能優(yōu)異的主要原因是有效的利用了三維結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì)(包括大的表面積和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性)以及各種金屬合金。

首先，本文的凍干明膠衍生的氮摻雜三維碳網(wǎng)絡(luò)與金屬合金的結(jié)構(gòu)為電解質(zhì)提供了較高的可及性進(jìn)而提升了催化劑的催化活性。其次，高結(jié)晶的石墨烯防止了過(guò)渡金屬/碳基催化劑中常見(jiàn)的氧化反應(yīng)和碳腐蝕。本文的測(cè)試結(jié)果表明，優(yōu)化后的3d-GMC的確展現(xiàn)出了優(yōu)異的ORR/OER性能和長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性?？傊?，本文的研究結(jié)果提供了一類(lèi)新的理想的電催化劑，并提出了一種推動(dòng)能量轉(zhuǎn)換和能量存儲(chǔ)裝置發(fā)展的新設(shè)計(jì)策略。

Graphene-Encapsulated Bifunctional Catalysts with High Activity and Durability for Zn-Air Battery, Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202300551.

https://doi.org/10.1002/smll.202300551.

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