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蘭亞乾/劉江Angew.：純水中Co14(L-CH3)24高效光催化合成H2O2

過氧化氫（H₂O₂）的光催化合成是一種潛在的清潔方法，但光催化劑中氧化和還原位點之間的距離較遠，阻礙了光生電荷的快速轉移。

基于此，華南師范大學蘭亞乾教授和劉江教授等人報道了將用于O₂還原反應（ORR）的金屬位點（Co位點）與用于H₂O氧化反應（WOR）的非金屬位點（配體的咪唑位點）直接配位，構建了金屬-有機籠型光催化劑，即Co₁₄(L-CH₃)₂₄，提高了電荷的傳遞效率和光催化劑的活性。在無犧牲劑的情況下，在O₂飽和的純水條件下，H₂O₂產率高達146.6 μmol g^-1?h^-1。

通過DFT計算，作者比較了Co₁₄(L-H)₂₄和Co₁₄(L-CH₃)₂₄中不同位點（苯環位點、C=N位點、Co位點、咪唑位點）對H₂O和O₂分子吸附的吉布斯自由能。Co₁₄(L-H)₂₄和Co₁₄(L-CH₃)₂₄中不同位點對H₂O的吸附能順序：咪唑位點＜苯環位點＜C=N位點＜Co位點。

更重要的是，兩種光催化劑中咪唑位點的H₂O吸附能相同，均為-1.18 eV，表明兩種光催化劑中的咪唑位點都是WOR的活性位點。

此外，作者計算了兩個反應途徑中每一步的自由能。WOR過程：首先由咪唑位點的C2-H吸附活化H₂O分子，然后H₂O分解生成*OH中間體。Co₁₄(L-H)₂₄和Co₁₄(L-CH₃)₂₄在咪唑的C2-H上吸附*OH，下一步將兩個*OH結合得到*HOOH，最后HOOH解吸生成H₂O₂。

顯然，速率決定步驟（RDS）是生成*OH，該步驟Co₁₄(L-H)₂₄和Co₁₄(L-CH₃)₂₄的自由能活化能（?G）分別為2.74 eV和2.73 eV。雖然兩種催化劑的RDS反應的活化能壘相似，但Co₁₄(L-CH₃)₂₄在反應路徑中幾乎每一步的能壘都略低于Co₁₄(L-H)₂₄。因此，用-CH₃修飾的Co₁₄(L-CH₃)₂₄對WOR具有更高的催化活性。

Synergistic Metal-Nonmetal Active Sites in a Metal-Organic Cage for Efficient Photocatalytic Synthesis of Hydrogen Peroxide in Pure Water.?Angew. Chem. Int. Ed.,?2023, DOI: 10.1002/anie.202308505.

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