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耶魯JACS: 長程質子輸運立大功，助力溶解碳酸鹽和近零CO2(aq)光催化還原CO2

在約0 mM CO₂(aq)條件下光催化CO₂還原(CO₂RR)反應是一項減少CO₂排放和生產高附加值產品的有效方法。盡管最近該技術取得了一些進展，但是對于CO₂催化還原和氧化還原過程之間的相互作用的研究卻很少。

因此，迫切需要對光催化反應中涉及的相互依賴的過程(包括CO₂吸附、電荷分離、長程化學輸運(100 nm距離)和碳酸氫鹽緩沖物種形成)進行機理研究。在0 mM CO₂(aq)中光催化CO₂RR的碳捕獲與利用(CCU)具有重要意義，但對其研究較少。

基于此，耶魯大學胡澍課題組使用多重物理有限元分析來解釋耦合反應和化學輸運，它們與半導體電荷分離是相互依賴的。

具體而言，在pH為7的0.1 M KHCO₃(aq)中(但沒有連續通入CO₂)，研究人員使用負載在GaInP₂上的Ag@CrO_x納米顆粒實現了0.1%的太陽能-燃料轉化效率。首先，研究人員利用HCO₃^?自解離(Le Chatelier原理)區分了H⁺驅動的過量CO₂產生(來自遠程H⁺)的貢獻。

研究發現，與HCO₃^?自解離相比，H⁺驅動的HCO₃^?解離增強了局部CO₂濃度和CO₂RR速率，在4.2 μmol h^-1 cm^-2的速率下，H⁺驅動的HCO₃^?物種解離比HCO₃^?自解離產生大約多三倍的CO₂。

其次，局部產生的H⁺被發現有兩個作用，其一就是到達CO₂RR位點參與CO₂RR反應，另一個是通過沿著長程運輸路徑釋放CO₂，但不會引起pH波動。陽極附近產生的H⁺可以原位產生足夠的CO₂，促進CO₂RR反應，因此電荷分離效率很大程度上取決于從陽極到陰極的局部CO₂通量，而陰極的CO₂通量接近零。

基于上述結論，活性碳捕獲和利用(CCU)可以一步完成，其中持續供應碳酸氫鹽溶液可以取代純CO₂氣體作為CO₂轉化的常規來源；利用碳酸氫鹽緩沖液的適當pH值和DIC可以原位產生CO₂以維持光催化CO₂RR的進行。同時，從能源的角度來看，一步CCU克服了涉及分步捕獲、壓縮和轉化CO₂的能源消耗。

Photocatalytic CO₂ Reduction with Dissolved Carbonates and Near-Zero CO₂(aq) by Employing Long-Range Proton Transport. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c03281

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