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自旋極化是增強(qiáng)陽(yáng)極析氧反應(yīng)（OER）的一種有效策略，因?yàn)橹虚g體和產(chǎn)物具有自旋依賴(lài)性，但在實(shí)際工業(yè)中用于酸性O(shè)ER的鐵磁性催化劑很少報(bào)道。

基于此，蘇州大學(xué)邵琪副研究員、廈門(mén)大學(xué)黃小青教授等人報(bào)道了首個(gè)自旋極化介導(dǎo)的策略，通過(guò)稀錳（Mn²⁺）（S=5/2）摻雜在反鐵磁RuO₂中產(chǎn)生凈鐵磁力矩，以增強(qiáng)酸性電解質(zhì)中的OER活性。Mn-RuO₂納米片表現(xiàn)出強(qiáng)磁場(chǎng)增強(qiáng)的OER活性，在10 mA cm_geo^-2下的過(guò)電位最低為143 mV，在480 h穩(wěn)定性下的活性衰減可以忽略不計(jì)。在1.45 V下，固有周轉(zhuǎn)頻率達(dá)到5.5 s^?1。

通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算，作者研究了Mn摻雜對(duì)RuO₂磁性的影響。超級(jí)單體的反鐵磁構(gòu)型和非鐵磁構(gòu)型的總能量差為-82 meV，表明純RuO₂中Ru矩傾向于反鐵磁排列。

根據(jù)RuO₂的自旋密度分布圖，其中Ru的矩沿c軸呈鐵磁排列，在a-b平面呈反鐵磁排列。兩個(gè)相鄰的Ru原子標(biāo)記為Ru1和Ru2。通過(guò)對(duì)DOS積分，發(fā)現(xiàn)兩個(gè)Ru原子的矩相同（~1.20），但方向相反，沒(méi)有凈矩。

當(dāng)Mn被引入RuO₂晶格中時(shí)，其磁性結(jié)構(gòu)發(fā)生了變化。摻雜的Mn原子具有較大的磁矩（~3.69），并誘導(dǎo)了相鄰Ru原子磁矩的鐵磁排列。最近鄰Ru（Ru4）和次近鄰Ru（Ru5）的PDOS可看出，隨著與Mn距離的增加，Ru的矩從0.36減小到0.20，但方向相同，表明Ru的矩在Mn原子周?chē)植胯F磁排列。當(dāng)Ru原子遠(yuǎn)離Mn原子時(shí)，Ru矩會(huì)再次傾向于反鐵磁排列。

Spin-polarization strategy for enhanced acidic oxygen evolution activity. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202302966.

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