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對于鈉基電池來說，實現高可逆性的鈉沉積/剝離是非常具有挑戰性的。在鈉電極表面建立堅固的固體電解質界面（SEI）膜是一種務實而有效的方法。然而，現有的各種SEI層基本上都是簡單地覆蓋在金屬表面，因此它們之間的結合并不牢固，這就是為什么這些SEI層在電池循環中不穩定的根本原因。

圖1 SEI設計

廈門大學董全峰、鄭明森等提出了一種獨特的SEI設計策略，即通過在鈉金屬上原位預植入原子氟根來重鑄SEI（RSEI）。在此，一種可溶性的多功能酰胺分子雙（三氟乙酰胺）（ECDA），作為氟的助推器，首次被應用于鈉金屬電池（SMB）中的RSEI構建，它可以有效地錨定在鈉電極上，并與FEC相互作用，釋放豐富的F原子。

分子動力學模擬（MD）和實驗表明，在ECDA的參與下，鈉表現出強烈的靜電排斥和誘導效應，驅動FEC分解的F原子由外向內高強度地深入到鈉中，獲得一個功能性的根基界面。然后，預植入形成的界面將依次促進SEI的形成反應并成為其一部分，最終獲得R-SEI。

此外，這個界面可以進一步誘導更多的無機成分（如NaF、Na_xN、Na₂O）在SEI層內積累，從而構建一個多層、富含無機物、具有濃度梯度的R-SEI。這種R-SEI加速了Na⁺的運輸并表現出良好的Na⁺滲透性，從而促進具有較高表面積的納米球形沉積顆粒的形成。

圖2 半電池性能

因此，R-SEI使Na||Cu電池在碳酸酯電解液中的250次循環中實現了97.3%的超高CE，并使Na||Na對稱電池在1mA cm^-2下實現了1700小時的顯著壽命。此外，ECDA擴大了以碳酸酯為基礎的SMB的電化學窗口，并提高了普魯士藍正極的循環穩定性。Na||PB電池在4.5V的高壓下，在500次循環中的平均CE為99.6%，并具有出色的倍率性能（20C）。

此外，定制的碳酸酯電解液使Na||PB電池在-30至70℃的寬溫度范圍和4.7V的高電壓下具有優異的電化學穩定性。

此外，在ECDA基碳酸酯電解液形成的R-SEI和正極-電解質-界面相（CEI）使Na@Cu||PB全電池（N:P=4:1）具有令人印象深刻的循環性能（200次循環后容量保持率為86%，平均CE為99.4%）和倍率能力（20C）。顯然，上述優秀的性能很好地證明了該策略的可行性。

圖3 Na ||PB電池性能

A rooted interphase on sodium via in-situ pre-implanting atom fluorine for high-performance sodium metal batteries. Energy & Environmental Science ( IF 39.714 ) Pub Date : 2023-06-04 , DOI: 10.1039/d3ee01016c

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董全峰/鄭明森EES：通過原位預植入原子在鈉金屬上構建穩定SEI

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