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1. ACS Energy Lett.：施加外部壓力，實現高能量密度長壽命鋰金屬電池！

由于電解液與鋰負極的不可控副反應，將市售的碳酸酯基電解液應用于鋰金屬電池（LMB）是一個挑戰。

電池頂刊集錦：趙天壽、王海梁、崔光磊、劉兆平、伍暉、金鐘、王書華、董杉木、吳明娒等成果

圖1 通過調節外部壓力獲得的沉積鋰的形態和CE

漢陽大學Chong Seung Yoon、Yang-Kook Sun等提出了一種實用的基于碳酸酯電解液的LMB，它具有高容量和長循環壽命。研究顯示，通過施加1200千帕的外部壓力，在4 mA cm^?2的高電流密度下獲得了完全致密的鋰金屬沉積，CE值高達98.8%。此外，為防止電池在施加高壓的情況下出現短路和隨后的過早失效，傳統的PE隔膜必須用涂層隔膜代替。

另外，作者還研究了富鎳層狀正極深度充電期間觀察到的壓應力對晶間微裂的影響，對循環的NCM90正極的分析表明，壓應力可以減輕裂紋的形成和擴展，從而為抑制固有的微裂紋和提高富鎳層狀正極的循環穩定性提供了一個迄今為止尚未探索的選擇。

圖2 由于施加外部壓力，LMB的循環性能得到改善

一個由八個具有LiF涂層的核殼梯度（F-CSG）NCM90正極組成的堆疊式LMB證明了具有長壽命高能量密度LMB的實際可行性，該正極層的負載水平為22 mg cm^-2，E/C比為2.8 μL mAh^-1，采用了勃姆石涂層隔膜，并在1200千帕的壓力下進行了壓縮。結果，堆疊式電池在0.1和0.5C的條件下分別提供了5.1 mAh cm^-2（230.5 mAh g^-1）和4.9 mAh cm^-2（221 mAh g^-1）的高面容量。當在0.2C充電和0.5C的放電條件下進行循環時，該電池在200次循環后表現出89.0%的容量保留。

此外，具有相同規格但由兩個正極層組成的電池在1.0 C放電/0.1 C充電下循環時，它表現出更高的循環穩定性（在500次循環后為82.0%）。據所知，所提出的具有高面容量（4.5 mAh cm^-2）的疊層電池的循環性能是迄今為止采用碳酸酯電解液的LMB的最佳結果。此外，這項研究表明有可能通過電池壓縮提高鋰離子電池的能量密度和壽命。

圖3 基于碳酸酯電解液的LMB與富鎳正極相結合的循環性能

High-Energy-Density, Long-Life Li-Metal Batteries via Application of External Pressure. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00910

2. 劉兆平/邱報/高靜AFM：優化體相和表面結構獲得長壽命和安全的鋰離子電池

盡管富鋰層狀正極中的氧氧化還原可以使可用容量超過250 mAh g^-1，但它也帶來了長循環時容量的快速衰減和熱濫用時的嚴重安全問題。

圖1 從原子尺寸看結構特征

中科院寧波材料所劉兆平、邱報、浙江工業大學高靜等提出了一種通過表面的層間調節和體相的類Li₂MnO₃域脫域的綜合策略，以規避上述問題。前者是通過熱激勵后的ALD技術進行的，而后者則是通過作者以前的工作中報告的成分控制來實現的。通過Cs校正掃描透射電子顯微鏡（Cs-STEM），這項工作徹底研究了富鋰層狀正極Li_1.08Ni_0.22Co_0.22Mn_0.45O₂的詳細表面和體層結構，并通過在線微分電化學質譜（DEMS）沒有檢測到氧氣。

圖2 在線微分電化學質譜研究

研究顯示，通過原子層沉積的可控層間效應可以最大限度地消除晶格失配，抑制循環過程中的結構退化。而通過成分控制，脫域的Li₂MnO₃類域可以完全禁止晶格氧從體外釋放，從而提高電極的熱穩定性。

結果，優化后的正極材料在200次循環后表現出94.0%的容量保持率。采用所得正極和石墨負極的1.25Ah多層軟包電池具有出色的循環性能，在0.5C下710次循環后可保持80.4%的容量。更重要的是，在成功通過實用級熱安全和針刺測試后，該方法所衍生的出色安全特性得到了驗證。

圖3 半/全電池中正極的電化學性能

Optimizing Both Bulk and Surface Structure of Li-Rich Layered Cathodes for Long-Life and Safe Li-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202302236

3. 伍暉/李曉雁Nature Energy：創新！實現鋰離子電池負極的連續預鋰化！

預鋰化可以提高鋰離子電池（LIBs）的性能。迫切需要一種具有成本效益、高質量和高工業兼容性的預鋰化策略。

圖1 預鋰化電極的制備和表征

清華大學伍暉、李曉雁等開發了一個輥對輥電沉積和轉移印刷系統，以用于LIBs負極的連續預鋰化。具體而言，通過優化電沉積參數，首先在集流體上沉積了一定量的鋰，然后通過輥對輥壓延，預制備的負極可以完全轉移印刷到電沉積的鋰金屬上。轉移印刷過程中的界面分離和粘附分別與界面剪切力和壓應力有關。通過這種方法，作者成功地制備了預鋰化石墨和硅/碳（Si/C）復合負極。

圖2 預鋰化石墨和Si/C電極的電化學性能

結果，所得兩種負極都表現出了更好的首效（ICE，分別為99.99%和99.05%）和穩定的循環性。此外，經過預處理的電極有效地提高了Li(NiCoMn)_1/3O₂ (NCM)和LiFePO₄（LFP）全電池的首效和能量密度。

通過有限元建模，這項工作進一步揭示了轉移印刷過程的運動學細節和基本機制，在此基礎上，作者設計了一個輥對輥電沉積和轉移印刷（RET）系統，實現了從集流體到預鋰化負極的連續生產過程，這與傳統的輥對輥電池制造過程非常匹配。

圖3 預鋰化全電池的ICE和循環穩定性的改善

Roll-to-roll prelithiation of lithium-ion battery anodes by transfer printing. Nature Energy 2023. DOI: 10.1038/s41560-023-01272-1

4. 金鐘/張偉/馬連波ACS Nano：-20℃至60℃寬溫鋰硫電池！

能夠在惡劣條件下正常工作的高性能鋰硫（Li-S）電池引起了人們的極大關注；然而，低溫下多硫化物轉化的遲緩反應動力學以及高溫下臭名昭著的多硫化物穿梭現象仍有待解決。

圖1 材料制備及表征

南京大學金鐘、廣東工業大學張偉、安徽工業大學馬連波等設計了一種多支化氮化釩（MB-VN）電催化劑，作為隔膜涂層，以實現低/高溫耐受的Li-S電池。在金屬氮化物中，氮化釩具有較高的催化活性、制備工藝簡單、電活性位點的設計和構建可控等優勢。MB-VN可以滿足良好的導電性、多孔性、強吸附能力和對雙邊多硫化物轉化的高催化活性等關鍵要求，是一種理想的涂層。

此外，MB-VN的多分支特征與納米棒相互連接，使其與電解液有充分的接觸，并為多硫化物提供了豐富的電活性位點，其高導電性也確保了快速的電子轉移，緊密的堆積結構使其具有穩定的循環性能，從而固定多硫化物并進一步促進其轉化。

圖2 常溫電化學性能

飛行時間二次離子質譜（ToF-SIMS）和吸附實驗以及理論模擬顯示，MB-VN與多硫化物有很強的化學親和力，對多硫化物的雙邊轉化有很強的催化能力。原位拉曼表征證實，MB-VN涂層可以避免多硫化物的穿梭。獲得的Li-S電池顯示出更強的電化學性能，在3.0C時具有707 mAh g^-1的出色倍率容量，在1.0C時經過400次循環后具有678 mAh g^-1的穩定循環容量，并且在6.0 mg cm^-2的高負載和貧電解液（～6 μL mg_s^-1）下具有5.47 mAh cm^-2的高平均容量。

此外，Li-S電池在較寬的溫度范圍內表現出穩定的循環性能，在-20℃和60℃下的容量保持率分別為～85%和68.7%。

圖3 寬溫電化學性能

Wide-Temperature Operation of Lithium–Sulfur Batteries Enabled by Multi-Branched Vanadium Nitride Electrocatalyst. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c01469

5. 王書華/陳皓/劉宏AEM：人工SEI層使鋰負極在空氣中穩定4小時！

鋰金屬是一種很有前途的高能量密度電池的候選材料。然而，鋰對空氣的高度不穩定性和循環過程中的枝晶生長是阻礙金屬鋰電池（LMB）商業應用的關鍵挑戰。

圖1 制備工藝和作用示意

山東大學王書華、陳皓、濟南大學劉宏等通過將鋰浸入0.1 M的三氟甲磺酸鋅溶液1分鐘，在鋰表面引入了有機/無機混合的人工固體電解質界面相（SEI）。所設計的混合SEI使鋰金屬在空氣中的高穩定性達4小時，并且使鋰負極在循環中無枝晶形成。

為此，作者對人工有機/無機SEI在空氣穩定鋰負極和抑制鋰枝晶生長的機制進行了分析。密度函數理論（DFT）計算表明，均勻分布的LiF和Zn吸收了-CF₃有機基團，降低了O₂、H₂O和CO₂對Li的吸收能量，從而使鋰金屬負極具有良好的空氣穩定性。

圖2 原位鋰沉積觀察和SEI分析

因此，在暴露于空氣中4小時后，采用具有人工SEI的負極的對稱電池中可以在0.5 mA cm^-2下循環600小時以上，Li||LiFePO₄（LFP）全電池中可以循環500次。

同時，有機/無機混合夾層在LMBs中也表現出良好的枝晶抑制作用。帶有混合SEI的負極在對稱電池中采用1,3-二氧戊環（DOL）和1,2-二甲氧基乙烷（DME）（1:1 v/v），而不使用任何添加劑，在2 mA cm^-2下循環了350小時以上。此外，Li||LFP（LFP的質量負載為≈10 mg cm^-2）全電池在1C下表現出超過300次循環。

圖3 電化學性能研究

Promoting Air Stability of Li Anode via an Artificial Organic/Inorganic Hybrid Layer for Dendrite-Free Lithium Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301023

6. 崔光磊/董杉木Angew：揭示由界面LiH演化引發的負極容量退化問題

鍺（Ge）作為一種快速充電和高比容量（1568 mAh g^-1）的合金負極，在實際應用中因差循環性而受到很大阻礙。迄今為止，對循環性能退化的理解仍然難以捉摸。

圖1 循環過程中Ge電極中LiH成分的演變

中科院青能所崔光磊、董杉木等通過將敏感的在線氣體分析質譜系統、先進的透射電子顯微鏡和Ge負極的電化學性能聯系起來，首次追蹤了氫化鋰（LiH）在Ge界面上的演變，長期以來，LiH一直是一個有爭議的SEI成分，作用機制模糊不清。這項工作首次確定Li₄Ge₂H是SEI中的一個關鍵成分，其由LiH和Ge負極的界面反應產生。研究顯示，Ge負極的容量下降與LiH的界面演變有顯著的關聯。

圖2 對Ge和LiH之間反應的驗證

循環后Ge電極的分析表明，Ge的失效與Si的失效完全不同，Ge負極材料內部的裂縫（20~30 μm）在最初的幾個循環后幾乎停止傳播，顆粒仍然保持良好的完整性，沒有嚴重的粉化現象。

相比之下，SEI的厚度在循環時明顯持續增加，這伴隨著Li₄Ge₂H的積累。結果，絕緣的Li₄Ge₂H的積累阻礙了離子運輸，導致容量損失并最終使Ge電極失效。這項工作通過建立關鍵SEI成分的化學演變與性能退化之間的精確關聯，證明了Ge的失效機制令人耳目一新，這可以促進高能量密度鋰離子電池長循環合金負極材料的實際應用。

圖3 Ge上SEI的演變示意圖

Revealing Capacity Degradation of Ge Anode Triggered by Interfacial LiH Evolution. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202306141

7. 王海梁/吳明娒AM：高負載Li-S電池在貧電解液條件下的性能和失效分析

增加硫的質量負載和盡量減少電解液的量仍然是發展高能量密度Li-S電池的主要挑戰，這需要通過材料開發和機理分析的共同努力來解決。

圖1 材料表征

耶魯大學王海梁、Hongmin Wang、中山大學吳明娒等開發了一種具有高硫質量負載的催化活性的電極，并分析了相應的Li-S電池在貧電解質條件下的循環和失效行為。

具體而言，作者采用棉花開發了一種均勻地裝飾著CeO_x納米結構的三維碳電極，憑借導電的多孔碳網絡和具有催化活性的CeO_x位點，該電極可以在不影響其電化學性能的情況下加載高達14 mg cm^-2的硫。此外，在6 μL mg^-1的低E/S比率下，S/CeO_x/C電極提供了高達1200 mAh g^-1的比容量和超過180次循環的穩定充電/放電。

圖2 電化學性能對比

此外，這項工作發現，Li||S/CeO_x/C電池通常在高電流密度的充電步驟中失敗，這是由于電化學沉積的鋰枝晶穿透隔膜造成的局部短路，而這是以前被忽視的在貧電解液條件下運行的電池特有的失敗模式。為在未來的工作中提供更好的Li-S電池，硫正極的其余問題可能需要與現有的負極問題（如鋰枝晶的生長）同時解決。這項工作顯示了材料開發和機理分析在推動下一代高能電池技術方面的力量。

圖3 導致電池失效的局部短路機制示意

High Mass Loading Li-S Batteries Catalytically Activated by Cerium Oxide: Performance and Failure Analysis under Lean Electrolyte Conditions. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202302771

8. 趙天壽Sci. Bull.：具有仿生離子通道的人工界面層穩定鋰金屬負極

具有低電化學電位和高理論容量的鋰金屬是下一代電池的一種有前途的負極材料。然而，由臭名昭著的枝晶生長引起的低可逆性和安全問題大大阻礙了高能量密度的鋰金屬電池（LMBs）的發展。

圖1 CAL的設計

南方科技大學趙天壽等采用可擴展的涂布方法，開發了一個細胞膜啟發的人工層（CAL），其具有仿生物離子通道，以實現無枝晶和高可逆的鋰金屬負極（LMA）。研究顯示，帶負電的CAL具有均勻的粒子內和粒子間的離子通道，有利于鋰離子的傳輸和重新分配鋰離子的通量，有助于穩定和均勻的鋰剝離和沉積。

此外，在循環過程中，通過CAL的轉化，原位形成了具有豐富親鋰無機成分的堅固的下層過渡層，促進了鋰離子的擴散，抑制了與電解液的連續副反應。另外，由此產生的細胞膜啟發的人工Janus層（CAJL）顯示出超高的楊氏模量（≥10.7 GPa），可抑制枝晶的生長。

圖2 半電池性能

因此，Li@CAJL在10 mA cm^-2的高電流密度和10 mAh cm^-2的高面積容量下顯示出穩定的無枝晶剝離和沉積行為。此外，組裝好的Li-CAJL涂層銅（Li-Cu@CAJL）不對稱電池可以穩定運行800小時，并在傳統的稀醚類電解液中可以獲得99.0%的平均CE。當與磷酸鐵鋰（LFP）和硫正極結合時，基于Li@CAJL的組裝電池顯示出比采用裸LMA的電池更好的循環性能。此外，有效的CAJL功能化使實用的429.2 Wh kg^-1Li-S軟包電池能夠穩定運行，顯示了良好的應用前景。

圖3 全電池電化學性能

An artificial interfacial layer with biomimetic ionic channels towards highly stable Li metal anodes. Science Bulletin 2023. DOI: 10.1016/j.scib.2023.06.008

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電池頂刊集錦：趙天壽、王海梁、崔光磊、劉兆平、伍暉、金鐘、王書華、董杉木、吳明娒等成果

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