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汪磊Nature Catalysis：構建級聯催化過程，實現選擇性高速乙二醇生產

乙二醇是一種重要的日用化學品，廣泛用作聚酯纖維的前驅體、防凍劑、冷卻劑和能量載體。目前，工業上乙二醇是通過能源密集型的兩步熱催化工藝生產的，這種工藝會排放大量的CO₂以及其他副產物。通過可再生電力驅動的乙烯電氧化可持續地生產乙二醇能夠緩解CO₂大量排放的問題，然而直接乙烯電氧化受到產品選擇性較差的阻礙(特別是在高生產率下)。

因此，為了避免上述熱催化和直接電化學乙烯氧化的局限性，新加坡國立大學汪磊課題組開發了一種級聯催化過程，以實現在環境條件下以工業相關的電流密度選擇性生產純乙二醇。

該級聯過程的第一步是電催化過程，第二步是熱(非均相)催化過程。具體而言，研究人員首先構建了一個電化學反應器，該反應器能夠通過雙電子氧還原反應(2e^?ORR)將O₂轉化為H₂O₂，并且該反應器表現出高的法拉第效率(FE)(> 90%)和可調的電流密度。

與能源密集型蒽醌法相比，這種策略具有低能耗、模塊化和按需生產的優勢，避免了對H₂O₂儲存和運輸的需求。在隨后的反應器中，通過將多相催化劑(鈦硅分子篩-1(TS-1))和固體酸(磺化聚苯乙烯-二乙烯苯)集成，并將上個反應器生成的H₂O₂作為氧化劑，直接在催化劑/固體酸上將乙烯氧化為乙二醇，產物選擇性約為100%。更重要的是，整個過程在常溫常壓下運行，只消耗氧氣、水和可再生電力。

該項設計成功地解耦了電催化和乙烯氧化，從而不僅避免了乙烯的過度氧化，而且簡化了反應器設計和下游產品的分離/凈化。同時，整個系統只使用低成本的底物和催化劑材料，促進了該過程的未來放大。研究人員利用實驗室設備，在工業相關電流密度(100-500 mA cm^-2)下實現了60-70%的高電子-乙二醇轉化效率(ETE)，并且乙二醇產率高達5.31 mmol h^-1。此外，進一步將該系統與電化學CO₂還原反應器耦合，實現了電催化CO₂生產乙二醇。

總的來說，該項工作做提出的級聯催化策略可以實現乙二醇的可持續生產，具有良好的經濟可行性和有助于減少CO₂的排放，并且其設計原理可以推廣到其他重要的化學反應。

Selective Production of Ethylene Glycol at High rate via Cascade Catalysis. Nature Catalysis, 2023. DOI: 10.1038/s41929-023-00977-6

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