重振鋰金屬負極的熱情促使電池界追求更高的鋰利用率。為此,傳統上采用完全剝離模式(C-stripping),以便在單個循環中獲得更高的表觀庫侖效率(CE),然而忽略了鋰的剝離狀態對后續鋰沉積行為的影響。
圖1 采用不同協議的Li||Cu半電池的循環性能
北京理工大學黃佳琦等通過系統的電化學分析、滴定氣相色譜法(TGC)測量和低溫透射電子顯微鏡(cryo-TEM)表征,揭示了前鋰剝離狀態對后鋰沉積行為的關鍵意義。部分剝離(P-stripping)協議,即有意保留少量的活性鋰沉積物,被驗證為更有利于維持鋰金屬負極的更高的現實可逆性。
與傳統的完全剝離(C-stripping)協議相比,在P-stripping模式下,部分保留的活性鋰作為關鍵的成核點,用于后續的鋰沉積,這不僅大大降低了成核過電位,使鋰的沉積形態更加平坦,而且有利于引導鋰重新填充到殘留的SEI殼中,使SEI的重建最小化。
圖2 Li||Cu半電池進行定量分析
因此,在優化的P-stripping協議下,”死鋰”的生長率和SEI-Li+的容量損失同時得到了降低。受益于內在的高鋰利用率,使用P-stripping協議的無負極Cu||LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2(NCM523)電池在長時間的循環中獲得了更高的累積可用容量。這一概念驗證研究中的這種提高將促使人們對具有更高可逆性的高能量密度的鋰金屬電池進行更深入的研究。
圖3 前鋰剝離狀態對后鋰沉積方式影響的示意圖
The Regulation of Lithium Plating Behavior by State of Stripping in Working Lithium Metal Anode. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300959
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