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向全軍/喬梁/呂康樂Nat. Commun.：TCN/HCN中獨特的S-型電荷遷移機制

由于缺乏合適的表征策略，理解電荷轉(zhuǎn)移動力學和載流子分離途徑還具有挑戰(zhàn)性。基于此，電子科技大學向全軍教授和喬梁教授、中南民族大學呂康樂教授等人報道了利用結(jié)晶三嗪/七嗪氮化碳同質(zhì)結(jié)（TCN/HCN）作為模型系統(tǒng)來展示界面電子轉(zhuǎn)移機制。

在原位光發(fā)射過程中，表面雙-金屬助催化劑用作敏感探針，用于追蹤界面光電子從三嗪相到七嗪相的S-型轉(zhuǎn)移。光照下樣品表面電位的變化證實了S-型電荷的動態(tài)轉(zhuǎn)移。利用S-型電子轉(zhuǎn)移的獨特優(yōu)點，TCN/HCN的CO₂光還原活性顯著增強。

通過DFT計算，作者進一步研究了TCN與HCN之間的光生電子轉(zhuǎn)移機理。TCN/HCN同質(zhì)結(jié)的功函數(shù)為5.86 eV，層間距離為3.3 ?。同時，HCN的靜電電位比TCN深，表明電子傾向于從HCN向TCN轉(zhuǎn)移。

需注意，傳統(tǒng)的理論計算只能模擬半導體上的靜態(tài)電荷分布，模擬“暗態(tài)”環(huán)境的情況，因此不能直接用于分析光激發(fā)過程中光生載流子遷移的機理。

此外，Mulliken電荷分析揭示了TCN/HCN同質(zhì)結(jié)在黑暗和照明環(huán)境下相反的電子轉(zhuǎn)移途徑。在黑暗條件下，HCN表面發(fā)生電子耗盡，而TCN表面出現(xiàn)電子富集，表明電子從HCN轉(zhuǎn)移到TCN。在光照條件下，電子轉(zhuǎn)移路徑完全相反。TCN/HCN同質(zhì)結(jié)的2D電荷密度差圖也證實了這一點，支持了TCN/HCN界面上的光生電子遵循S-型轉(zhuǎn)移機制。

Understanding the unique S-scheme charge migration in triazine/heptazine crystalline carbon nitride homojunction. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-39578-z.

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