在儲存化學能方面表現出優異性能的材料和器件對于清潔能源的轉換、儲存和利用至關重要。鋅空氣電池(ZABs)具有安全、廉價、環保、理論能量密度高等優勢，因此ZABs也被認為是最具潛力的鋰離子電池(LIBs)的替代器件之一。不幸的是，發展環境友好和安全的可充電ZAB仍然面臨一些科學挑戰。

ZAB的理論放電電位高達1.65 V，然而陰極和陽極反應過程之間的界面電阻差以及氧反應中的復雜電子轉移導致了較高的過電位。因此，需要開發出能夠使氧電極反應過電位最小化的催化劑，以減少能量損失，使其接近理想狀態。目前，Pt和Ir/Ru是氧電極反應的優良催化劑，但價格昂貴、循環穩定性差等問題嚴重制約了它們的發展。

基于此，齊魯工業大學崔敏、郭英姝、胡偉和青島科技大學吳則星以及昆士蘭大學Yusuke Yamauchi(共同通訊)等人通過熱解制備了具有Cu-C和N-C活性組分的氮摻雜石墨炔(Cu NPs/NGDY)雙功能催化劑，并且該催化劑展現出了優異的催化活性。

基于本文的表征和分析，在優化實驗條件后，本文通過典型的三電極體系測試了Cu NPs/NGDY和對比樣品的電催化氧還原反應(ORR)性能。根據測試結果可以發現，Cu NPs/NGDY的起始電位為1.0 V，半波電位為0.86 V，優于Pt/C(1.0 V/0.82 V)。與Cu NPs/GDY和NGDY相比，Cu NPs/NGDY表現出更高的ORR活性，從而證實了Cu-C和N-C之間的協同作用以及多層膜堆疊結構有利于電解質和氧的傳輸，從而實現了快速的ORR動力學。

此外，析氧反應(OER)作為可充電ZABs的關鍵半反應，本文還在1 M KOH中利用極化曲線研究了催化劑的OER活性。根據極化曲線可以得知，Cu NPs/NGDY在10 mA cm^-2的電流密度下具有360 mV的低過電位，Cu NPs/NGDY的過電位與RuO₂的過電位接近的同時，還優于Cu NPs/GDY(430 mV@10 mA cm^-2)、NGDY(410 mV@10 mA cm^-2)和泡沫Ni (420 mV@10 mA cm^-2)，這表明Cu、N和GDY的協同作用在提高催化劑的催化性能方面起到了主導作用。

為了探索Cu NPs/NGDY的ORR機制，本文進行了電荷密度差計算。計算結果表明，Cu原子帶正電荷，凈電荷約為0.6 e。而對于GDY，特別是對于乙炔鍵和摻雜的氮原子，其電荷轉移將有利于O₂分子的捕獲，并加速ORR。

此外，值得注意的是，^*OOH，^*O和^*OH吸附在Cu原子上，這表明Cu-C是活性部分。更加重要的是，Cu-O鍵長度分別為1.836、1.790、1.821、1.837和1.835 ?。與吸附在Grap-GDY、Grap-GDY’和Pyri-GDY上的四配位Cu相比，N1-GDY上的三配位Cu促進了^*OH離子的解離成氫氧化物離子，使得催化劑具有更好的催化性能，這也與實驗結果一致。總之，基于構效關系的設計，本文的實驗結果和理論計算結果為制備基于GDY的電催化劑及其在能量轉換和存儲領域的應用提供了一個簡單可行的策略。

Gorgeous Turn-Back: Rough Surface Treatment Strategy Induces Cu-C and N-C Active Moieties for Bifunctional Oxygen Electrocatalysis, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.144262.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.144262.