av免费网址在线观看,大荫蒂又大又长又硬又紧,久久国产劲爆∧v内射

Edward H. Sargent院士AM：機器學習+DFT計算+實驗反饋，快速研發新材料！

成果簡介

考慮到材料領域寬廣，再加上摻雜帶來的指數自由度和合成途徑的多樣性，熱電材料的探索還具有挑戰性。基于此，加拿大多倫多大學Edward H. Sargent院士和阿卜杜拉國王科技大學Derya Baran（共同通訊作者）等人報道了通過采用誤差修正學習（error-correction learning, ECL）結合歷史數據，并使用實驗反饋數據對其進行更新。因此，作者首先從之前的數據集中學習，從而調整模型以適應合成和表征方面的差異，否則難以參數化。然后，作者將這一策略應用于發現熱電材料，并優先考慮在合成溫度低于300 ℃。

作者記錄了一個以前未開發的熱電材料化學家族，即PbSe: SnSb，發現該化學家族中的最佳候選物質，2 wt% SnSb摻雜的PbSe，其功率因數超過PbSe的2x倍。該研究表明，對比由最先進的機器學習（ML）模型驅動的高通量搜索，閉環實驗策略將尋找優化材料所需的實驗次數減少了3x倍。作者還觀察到這種改進依賴于ML模型的準確性，其表現出收益遞減的方式：當達到一定的準確性時，與實驗路徑相關的因素就開始主導趨勢。

研究背景

熱電材料（Thermoelectric materials）利用塞貝克（Seebeck）效應將熱能轉化為電能，其中熱梯度導致電流的產生，將廢熱轉化為電能的能力為回收機械和電氣過程中損失的能量提供了一條途徑。然而，熱電材料的設計和發現面臨著巨大的化學空間、非凸的成分-性質映射和摻雜劑對材料性質的非線性影響。

利用高通量密度泛函理論（DFT）基模擬和機器學習（ML）基性質預測搜索，對具有所需性質的材料進行了大規模化學空間搜索，但與DFT計算相關的大量計算成本阻礙了對化學空間的廣泛探索，同時這種方法并不能解釋模擬和實驗之間的差距。近年來，在ML模型的幫助下，前者的缺點已經得到了解決，這些模型可從現有的數據集中學習，并篩選更大的化學空間。

之前的研究要么需要預定義的數據融合方法來整合可用數據和獲取的數據，要么利用相關采樣數據來估計屬性分布。第一個要求限制了信息如何在兩個數據源之間傳輸，而后者在計算上成本昂貴，甚至可能無法從可用的數據集中進行管理。因此，對材料-屬性關系的準確學習是有限的，不利于有效的材料探索，這種探索是通過對獲得的數據的準確性評分來量化的，并根據性能進行排名。

圖文導讀

ECL實驗

作者將挑戰表述為一個糾錯問題：對兩種成分c₁和c₂的實驗室實驗的觀察結果（用y表示），可表示為：

其中c₁和c₂是希望比較的材料，T₁和T₂是進行比較的溫度，PF(·)表示實驗室測量的功率因數。y取決于合成參數和方法。因此，不容易將y與現有數據集連貫地合并在合并后的數據上訓練ML模型。

其中X₁和X₂是要比較的兩種材料組成c₁和c₂的矢量表示，T₁和T₂是進行比較的溫度，PF(·)表示功率因子，是在現有數據集上訓練的先驗模型。作者使用了一個密集的神經網絡，它可從數據中學習來建模誤差修正函數，可實現的糾錯比例取決于用于化學組分矢量表示的數據量、模型和方法。

圖1. ECL實現閉環材料發現

大功率因數熱電的發現

作者在實驗室對573種摻雜和合金材料進行了實驗測量，涵蓋52種不同的元素。該數據集涵蓋了多種化合物，包括氧化物、其他硫族化合物、硅化物、鍺化物等。使用Magpie訓練的先前模型顯示出最好的交叉驗證性能，優于Roost和CrabNet。為確定TPOT在尋找最優ML模型方面的有效性，作者還使用相同的訓練-測試分裂和相同數量的交叉驗證分裂分別訓練和優化隨機森林回歸模型的超參數。作者發現，下一個最好的模型CrabNet，在對化合物的排名進行錯誤修正后，表現不佳。

本文構建的精確先驗模型至少減少了(1/5×100%)=20%的實驗次數（在這種情況下的實驗總輪數為5）。若使用最精確的先驗模型根據功率因數的減小順序對候選材料進行排序，則最佳候選成分(PbSe)_0.98(SnSb)_0.02排在第98位。因此，目前的方法將需要測試的候選數量減少了多達83%，即不到需要進行的實驗數量的1/3。

圖2. 有無ECL的ML模型對可用數據和獲取數據的性能

圖3. 實驗測量材料的熱電性能

高功率因數的起源

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了 (PbSe)_0.98(SnSb)_0.02的高性能原子的起源。作者從Materials Project中獲得了PbSe超級單體的單體晶胞，并利用它構建了一個216個原子的超級單體晶胞。

XRD表明，少量合金化不會改變結構。在引入自旋軌道耦合（SOC）下，對原始和摻雜弛豫結構進行了自洽HSE06 xcfunctional計算。比較PbSe和PbSe: SnSb的電子結構，作者發現Sn和Sb的引入分別調節了導帶最小值（CBM）和價帶最大值（VBM）附近的態密度（DOS）。這種調制降低了空穴有效質量，提高了PbSe: SnSb復合材料的整體輸運性能，從而導致更大的功率因數。

圖4. 最佳熱電候選材料的結構和DFT分析

文獻信息

Closed-loop Error Correction Learning Accelerates Experimental Discovery of Thermoelectric Materials. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202302575.

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/03/3dbc62a632/

末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

Edward H. Sargent院士AM：機器學習+DFT計算+實驗反饋，快速研發新材料！

相關推薦