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ACS Energy Letters：脈沖電催化誘導界面微環境原位動態調節，實現高效催化ORR

在O₂還原反應(ORR)、CO₂還原反應(CO₂RR)和析H₂反應(HER)等典型的非均相陰極還原反應中，仍然存在中間態調節和平衡傳質與表面反應不一致等問題。為此，脈沖電催化已成為有效改善反應動力學和調整產物選擇性的一個候選方案。在傳統的恒電位ORR過程中，界面微環境對表面反應有重要影響，通過對質子轉移動力學的定量控制，可以有效地抑制*OOH中O-O鍵的斷裂，促進H₂O₂的形成。

同時，質子離子液體的引入也證明了通過調節氫鍵結構和溶劑化環境可以提高ORR的性能。盡管作出了這些努力，但由于脈沖電位瞬時變化的獨特特征，關于界面微環境的現有結論仍然不能直接應用于脈沖電催化。因此，界面微環境和脈沖電催化之間的關系仍然是未知的，需要進一步研究。

基于此，哈爾濱工業大學高繼慧和周偉等研究了脈沖電催化2e^?ORR過程中界面微環境對H₂O₂生成的動態響應。在擴散層，研究人員通過拉曼光譜和COMSOL模擬證明了脈沖電催化和層次孔結構耦合誘導的界面氧和質子傳質的周期性加速；在電極/電解質界面，利用密度泛函理論(DFT)計算證明了脈沖電場作用下堿金屬離子引起的弱相互作用力對ORR中間體形成熱力學的獨特修正。這些結果反映了脈沖電催化界面微環境的優化，有望促進ORR中間體的生成動力學和熱力學。

具體而言，當氧和質子從本體電解質擴散到介孔碳球的界面時，反應系統更有可能在脈沖電催化中達到反應物消耗和補充的平衡，從而打破電極界面上質子/氧轉移的限制并促進*OOH形成動力學；當氧到達亥姆霍茲層并與質子結合產生*OOH時，堿金屬陽離子將通過弱相互作用力參與調節脈沖電場中ORR中間體，從而激活C-*OOH鍵并降低整體反應能壘，提供更有利的*OOH形成熱力學。

綜上，該項工作闡明了脈沖電催化的促進機理，為不同電催化過程中界面微環境的原位動態調控提供了理論基礎。

Revealing the In Situ Dynamic Regulation of the Interfacial Microenvironment Induced by Pulsed Electrocatalysis in the Oxygen Reduction Reaction. ACS Energy Letters, 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00758

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