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通過電化學(xué)兩電子氧還原反應(yīng)(2e^?ORR)合成H₂O₂是一種綠色且可持續(xù)生產(chǎn)H₂O₂的方法之一。過渡金屬氧化物表面總是具有微弱的氧吸附作用，具有催化2e^–ORR的作用。從環(huán)境和生物相容性的角度來看，ZnO是一種理想的綠色電催化劑，并且ZnO被認(rèn)為是通過光或電驅(qū)動的2e^–水氧化反應(yīng)產(chǎn)生H₂O₂的潛在催化劑。此外，ZnO可以通過H₂O₂轉(zhuǎn)化為ZnO₂，因此ZnO作為生產(chǎn)H₂O₂的催化劑的真正活性位點和催化機理值得進一步研究。

基于此，蘇州大學(xué)康振輝、劉陽和程濤等通過在ZnO(101)面上原位生長八面體ZnO₂，成功制備了ZnO@ZnO₂催化劑，其對H₂O₂表現(xiàn)出高的選擇性。

實驗結(jié)果表明，在中性電解質(zhì)中，ZnO@ZnO₂的起始電位(0.1 mA cm^-2)約為0.46 V_RHE，H₂O₂選擇性最高為97.75~100%(超過了ZnO(4.2~67.8%)和ZnO₂(77.2~83.1%))，以及對應(yīng)的電子轉(zhuǎn)移數(shù)為2.65。并且，ZnO@ZnO₂在0.3 V_RHE下可以持續(xù)運行40 h，并保持了穩(wěn)定的ORR催化性能和H₂O₂選擇性。

此外，在利用ZnO@ZnO₂組裝的氣體擴散電極(GDE)流動池中，在0.1 V_RHE下的12 h不間斷測試中，電流穩(wěn)定在~125 mA cm^-2，H₂O₂產(chǎn)率為5.47 mol g_cat^?1 h^?1，法拉第效率約為95.5%，超過了文獻報道的大多數(shù)催化劑。更重要的是，長時間循環(huán)試驗前后催化劑結(jié)構(gòu)無明顯變化，說明ZnO@ZnO₂在催化過程中具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

理論計算表明，非均相界面上的Zn原子作為反應(yīng)的活性位點，并且由于ZnO和ZnO₂相鄰的特定化學(xué)環(huán)境，Zn原子可以降低*OOH和*O反應(yīng)中間體的結(jié)合能，從而增強了2e^?ORR的活性。此外，脈沖電壓誘導(dǎo)電流(PVC)、原位表征技術(shù)和電化學(xué)研究相結(jié)合，揭示了ZnO表面的轉(zhuǎn)化以及ZnO上原位催化活性位點的生產(chǎn)過程。

總的來說，這項工作研究了原位條件下的活性位點和過渡金屬氧化物電催化劑的表面結(jié)構(gòu)，有助于合理設(shè)計高效的催化劑以實現(xiàn)綠色和可持續(xù)的H₂O₂生產(chǎn)。

The Operation Active Site of O₂ Reduction to H₂O₂over ZnO. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE01788E

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EES：ZnO上原位生長ZnO2，有效促進電化學(xué)O2還原為H2O2

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