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合理設(shè)計和構(gòu)建高效、廉價的雙功能氧電催化劑是研制可充電鋅-空氣電池（ZABs）的重要前提。雖然錨定在N摻雜碳催化劑（Fe₁/NC）上的單原子Fe位點保證了高的氧還原反應(yīng)（ORR）活性，但其原子分散的單活性中心同時催化析氧反應(yīng)（OER）還有困難。

基于此，中南大學(xué)雷永鵬教授和熊禹教授等人報道了一種含F(xiàn)e₁/NC和硒化物（(Fe, Co)Se₂）異質(zhì)界面的復(fù)合催化劑（(Fe, Co)Se₂@Fe₁/NC）。所制備的(Fe, Co)Se₂@Fe₁/NC具有0.616 V的極窄電位隙，在堿性介質(zhì)中的穩(wěn)定性優(yōu)于基準(zhǔn)催化劑（Pt/C+RuO₂：0.720 V）。

通過DFT計算，作者研究了(Fe, Co)Se₂@Fe₁/NC催化劑對ORR/OER的電催化反應(yīng)性。在外露的Fe₁/NC表面和異質(zhì)界面結(jié)的(Fe, Co)Se₂(001)表面上，檢測了不同基本步驟的反應(yīng)自由能。

同時，作者還計算了理論過電位（η^ORR）來研究(Fe, Co)Se₂@Fe₁/NC催化劑的反應(yīng)性。對于(Fe, Co)Se₂@Fe₁/NC催化劑上的Fe₁/NC，在pH=13的電解質(zhì)條件下，OH*吸附形成的初級步驟為PDS，η^ORR為0.61 V。

此外，對于(Fe, Co)Se₂@Fe₁/NC催化劑上的(Fe, Co)Se₂，在相同條件下，OOH*轉(zhuǎn)化為O*的第二基本步為PDS，η^ORR為1.14 V。

結(jié)果表明，在FeCoSe₂表面出現(xiàn)相當(dāng)大的ORR很可能是由于O*中間體的表面重構(gòu)和過度穩(wěn)定造成的。需注意，由于Co-O和Fe-O的強相互作用，OOH*中間體在Co/Fe位點上吸附時容易發(fā)生離解，形成O*/OH*中間體。

因此，在ORR/OER過程中需要適度的吸附位點，以避免反應(yīng)中間體（OH*、O*和OOH*）的直接解離和過度結(jié)合。

The Heterointerface between Fe₁/NC and Selenides Boosts Reversible Oxygen Electrocatalysis. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/adfm.202300815.

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雷永鵬/熊禹AFM：異質(zhì)界面復(fù)合催化劑，助力鋅-空氣電池

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