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J. Hazard. Mater.：強強聯手！Pt單原子和TiO2納米片實現高效的室溫HCHO氧化

甲醛(HCHO)在公眾和生活場所中普遍存在，是危害人體健康的主要污染物。近幾十年來，人們研究了物理和化學吸附、光催化氧化和熱催化降解等技術來去除HCHO，其中環境溫度催化氧化法是消除HCHO的重要方法之一。特別是，Pt基催化劑是消除HCHO并將其轉化為無害的CO₂和H₂O的最新材料。

然而，大多數催化劑需要較高的Pt負載才能保持活性，并且隨著反應的進行而失活，但是高負載的高成本和低原子利用率又限制了Pt基催化劑的應用和發展。因此，探索高分散、超低負載的Pt基催化劑具有重要意義。

基于此，華僑大學荊國華等人通過豐富的氧空位在由TiO₂納米片組成的分層球體上錨定了Pt單原子，制備的Pt₁/TiO₂-HS催化劑有效的消除了HCHO。

根據本文的測試結果可以發現，Pt₁/TiO₂-HS催化劑表現出優異和穩定的氧化活性。然而，Pt/TiO₂-P25(商用TiO₂)催化劑對HCHO的去除表現出差強人意的性能，其轉化率在前80 min內下降，這歸因于催化劑表面中間體的積累。此外，Pt₁/TiO₂-HS在相對濕度≥50%的環境下長期工作時，依舊表現出~100%的CO₂產率。Pt/TiO₂-P25和Pt₁/TiO₂-HS的CO₂產率差異是Pt/TiO₂-P25表面中間體積累的有力證據。

值得注意的是，TiO₂-HS和TiO₂-P25對HCHO的去除也表現出較差的性能，這也表明Pt是HCHO氧化的活性位點。之后，本文還進一步討論了不同相對濕度(RH)對Pt₁/TiO₂-HS氧化HCHO的影響。測試后發現，HCHO在RH>50%時成功被Pt₁/TiO₂-HS分解為CO₂和H₂O。假設催化劑表面的有效氧是由外來的氣態O₂貢獻的，因此本文還通過開/關O₂研究了外來氣態O₂的影響。

正如預料的那樣，Pt₁/TiO₂-HS和Pt/TiO₂-P25催化劑在關閉外部O₂(50 min)時表現出不同的性能。Pt₁/TiO₂-HS催化劑的CO₂產率在一段時間內保持不變，88 min后緩慢下降至10%，遠優于Pt/TiO₂-P25催化劑。顯然，根據這些結果，本文推測豐富的氧空位充當了“儲氧庫”，儲存了大量的O₂。

結合以上表征，本文通過DFT+U計算對結果進行驗證和進一步探究。具體而言，本文討論了TiO₂表面產生的兩種氧空位(表示為雙重配位V_O2c和三重配位V_O3c)。V_O2c(E_form=2.71 eV)比V_O3c(E_form=4.74 eV)更容易形成，因為O_2c更容易脫落。因此，制備的TiO₂-HS很可能具有豐富的氧空位V_O2c。

值得注意的是，根據計算結果可以發現，Pt與氧空位上添加的O原子的成鍵能比其他原子低。這一結果表明，TiO₂(001)表面的氧空位可以活化氣態O₂，并通過外來的O原子穩定地捕獲和錨定Pt，單原子Pt與O的結合可以使Pt原子穩定，避免團聚。

此外，闡明反應物的吸附特性對于推斷催化劑的HCHO氧化途徑是必不可少的。因此，由于HCHO首先被吸附，本文考慮了不同的吸附位點，計算了HCHO(E_ads)的吸附能。本文一個討論了6個吸附位點，包括HCHO分子的O原子與Pt原子成鍵(a)、HCHO分子的C原子與Pt原子成鍵(b)、HCHO分子的O原子與Pt原子旁邊氧空位的Ti原子成鍵(C)、HCHO分子的O原子和C原子與Pt原子旁邊氧空位的Ti原子成鍵(d)、HCHO分子的O原子與Pt原子旁的氧空位上增添的O原子成鍵(e)，HCHO分子的C原子和O原子與Pt原子旁的氧空位上增添的O原子和Ti原子成鍵(f)。在本研究中，HCHO更容易吸附在Pt原子旁邊的氧空位上，HCHO的O和C原子與Ti原子成鍵，這與之前的研究一致。

根據本文的研究結果和各種表征，本文提出了HCHO在Pt單原子催化劑上室溫氧化的可能反應機理。O₂、H₂O和HCHO的氧原子首先吸附在Pt原子旁邊的氧空位上。同時，O₂分子可能被吸附，然后在Pt單原子表面分解成活性氧自由基(O)，以提供消耗的氧空位并錨定Pt原子。

之后，活化的吸附氧在Pt單原子上有效地氧化HCHO生成二氧亞甲基。二氧亞甲基可能通過其H原子與OH結合，生成H₂O和甲酸鹽。甲酸鹽的C原子在Pt表面被另一個活性氧連續攻擊，H原子被活性羥基自由基捕獲，形成單齒碳酸鹽和H₂O。

最終，單齒碳酸鹽在羥基自由基存在的情況下在Pt表面水解并釋放CO₂和H₂O。總之，本文的工作可以為用于催化氧化HCHO的催化材料的制備提供新的策略。

Pt single atoms and defect engineering of TiO₂-nanosheet-assembled hierarchical spheres for efficient room-temperature HCHO oxidation, Journal of Hazardous Materials, 2023, DOI: 10.1016/j.jhazmat.2023.131434.

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2023.131434.

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