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ACS Nano：構(gòu)建富納米晶界Cu2O-Cu，實(shí)現(xiàn)高電流下高選擇性催化CO2還原為C2+

通過電化學(xué)二氧化碳反應(yīng)(CO₂RR)生成有價(jià)值的商品化學(xué)品或燃料，是實(shí)現(xiàn)碳中和和能源儲存的一條有希望的途徑。根據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道，表面和界面工程，特別是創(chuàng)造豐富的Cu⁰/Cu⁺界面和納米晶界，促進(jìn)了在銅基催化劑上的電化學(xué)CO₂還原過程中C₂₊的選擇性產(chǎn)生。

然而，由于Cu⁺物種在高電流密度下極易被還原成塊狀金屬Cu，精確控制納米晶界和表面結(jié)構(gòu)(如Cu(100)面和Cu[n(100)×(110)]階躍位點(diǎn))并同時(shí)穩(wěn)定Cu⁰/Cu⁺界面是一個(gè)挑戰(zhàn)。因此，深入了解Cu基催化劑在真實(shí)CO₂RR條件下的結(jié)構(gòu)演變，包括納米晶界和Cu⁰/Cu⁺界面的形成與穩(wěn)定是非常必要的。

基于此，華南理工大學(xué)陳光需、香港城市大學(xué)王雪、臺灣陽明交通大學(xué)洪崧富(Sung-Fu Hung)和奧克蘭大學(xué)Geoffrey I. N. Waterhouse等通過在CO氣氛下對Cu₂O納米立方體進(jìn)行控制性熱還原，制備了富含納米晶界的Cu₂O-Cu納米立方混合電催化劑(Cu₂O(CO))。

該催化劑具有高密度的Cu⁰/Cu⁺界面、豐富的Cu(100)面納米晶界和Cu[n(100)×(110)]階躍位點(diǎn)。同時(shí)，與原始Cu₂O和氫還原Cu₂O(Cu₂O(H₂))對應(yīng)物相比，制備的Cu₂O(CO)電催化劑具有更高的活性、選擇性和對C₂₊產(chǎn)物的電化學(xué)CO₂RR穩(wěn)定性。

在1M KOH電解質(zhì)中，使用含有GDE的流動池，Cu₂O(CO)電催化劑在500 mA cm^?2時(shí)的FE_C2+為77.4%(乙烯為56.6%)。此外，在高極化和高電流密度下，Cu₂O(CO)電催化劑表面和界面的Cu⁰/Cu⁺結(jié)構(gòu)保留下來，從而保證了C₂₊產(chǎn)物的穩(wěn)定生成。

ATR-SEIRAS光譜表明，與Cu₂O催化劑相比，吸附在Cu₂O(CO)上的CO強(qiáng)度更強(qiáng)，表明CO在Cu₂O(CO)表面的覆蓋率更高；同時(shí)，CH₃CH₂O紅外峰的強(qiáng)度在更強(qiáng)的負(fù)電位處增加，與相應(yīng)增強(qiáng)的C₂₊形成速率一致。

此外，當(dāng)電流從-500立即切換到1 mA cm^?2時(shí)，中間物種立即被氧化，并且*COOH在Cu₂O(CO)電催化劑上的氧化時(shí)間比在Cu₂O上的長，表明在Cu₂O(CO)電催化劑表面初始吸附有較高濃度的*COOH中間體。因此，Cu₂O(CO)電催化劑上豐富的Cu⁰/Cu⁺界面位點(diǎn)提高了*CO的覆蓋率和CO-CO偶聯(lián)反應(yīng)的效率，從而提高了CO₂RR的C₂₊產(chǎn)物。

Nanograin-Boundary-Abundant Cu₂O-Cu Nanocubes with High C₂₊ Selectivity and Good Stability during Electrochemical CO₂ Reduction at a Current Density of 500 mA/cm². ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c04951

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