電催化水分解制氫具有操作可靠、產品純度高等優點,是一種有前景的制氫方法。然而,陽極的析氧反應(OER)作為水分解的瓶頸,需要一個相對較大的過電位來克服由于其四個“電子質子”轉移過程而導致的緩慢動力學。目前,貴金屬基準OER催化劑(如RuO2和IrO2)的稀缺性和昂貴性阻礙了水分解技術的大規模應用。因此,有必要開發高效且廉價的非貴金屬催化劑以克服OER反應緩慢的動力學,以實現電催化水分解產氫的工業應用。基于此,中國石油大學(華東)董斌和柴永明等采用陰陽離子共誘導策略,對在泡沫鐵上Zn和S共摻雜的Fe2O3和Fe3O4復合材料(Zn, S-Fe2O3-Fe3O4/IF)定向重構,實現高效催化OER。具體而言,在Zn, S-Fe2O3-Fe3O4/IF預催化劑中,Zn和S共摻雜的Fe2O3完全重構為具有豐富氧空位的Zn摻雜FeOOH;采用“溶解-再沉積”的方法,S的浸出促進了Fe的溶解,Zn的共沉積調節了FeOOH的活性。此外,Fe3O4的存在為FeOOH的沉積提供了一個穩定的場所,從而形成更多的FeOOH活性組分,因此Zn, S-Fe2O3-Fe3O4/IF的活性和穩定性得到顯著提高。實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明,Zn, S-Fe2O3-Fe3O4/IF的OER活性的提高來源于定向重構得到的具有豐富氧空位的Zn摻雜FeOOH。通過定向重構引入Zn-FeOOH,調節了晶格O的2p軌道電子結構,提高晶格O的氧化還原活性,從而促進OER反應遵循晶格氧機制(LOM)途徑,進而增強了催化劑的OER性能。總的來說,這項工作成功通過調制催化劑表面定向重構提高OER活性,這對控制材料原位浸出和調節水電解過程中的定向重組具有一定的啟示作用。Directional Reconstruction of Iron Oxides to Active Sites for Superior Water Oxidation. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202303776