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Nature子刊：調(diào)節(jié)界面潤濕性，實現(xiàn)可調(diào)諧CO2電還原制乙醇和乙烯

將二氧化碳(CO₂)電化學轉(zhuǎn)化(CO₂RR)為高附加值的多碳(C₂₊)產(chǎn)物是實現(xiàn)碳中和的一條有前景的途徑。然而，高選擇性生產(chǎn)C₂₊產(chǎn)物對于CO₂RR而言仍是一個難題。根據(jù)先前的研究，*CO和*H物種被認為是生產(chǎn)C₂₊產(chǎn)品的關(guān)鍵中間體，并且*CO覆蓋率被廣泛認為是選擇性生產(chǎn)乙烯的一個關(guān)鍵因素。

同時，乙醇作為另一個重要的C₂₊產(chǎn)品，調(diào)整*H覆蓋率是實現(xiàn)高效CO₂-乙醇轉(zhuǎn)化的有效方法，這與*CO覆蓋率相關(guān)性較小。因此，有必要深入研究催化劑表面上競爭性的*CO和*H中間體在乙烯和乙醇途徑中的作用。

基于此，天津大學鞏金龍課題組使用不同長度的烷基硫醇對Cu表面進行改性，以制備具有連續(xù)可調(diào)潤濕性的改性層。

具體而言，硫醇可以通過配位作用錨定在銅表面，并且潤濕性可以通過烷基鏈的長度來控制。通過不同的界面潤濕性來調(diào)節(jié)CO₂和H₂O的局部濃度，從而以可控的方式達到動力學控制的*CO和*H的最佳平衡。

實驗結(jié)果表明，隨著疏水性的增加，界面結(jié)構(gòu)從液-固界面轉(zhuǎn)變?yōu)闅?液-固界面，然后轉(zhuǎn)變?yōu)闅?固界面。不同的界面結(jié)構(gòu)影響CO₂和H₂O的輸運，這可能導致*CO和*H覆蓋率的變化。疏水性的增加將導致*CO覆蓋率的增加和*H覆蓋率的降低，從而增強C-C偶聯(lián)生成乙烯；相反，降低疏水性會增加*H覆蓋率并促進形成乙醇。因此，通過形成適當疏水性的表面來建立氣-液-固界面可以提高乙醇的選擇性，而超疏水性的表面則會導致乙烯的產(chǎn)生。

在流動池中，通過改變催化劑的表面疏水性實現(xiàn)了連續(xù)調(diào)節(jié)CO₂還原生產(chǎn)乙醇和乙烯，其比值為0.9 ~ 1.92，乙醇和C₂₊產(chǎn)物的法拉第效率最高分別為53.7%和86.1%。

此外，在較高的電流密度下(400 mA cm^-2)，C₂₊的法拉第效率可達80.3%，C₂₊的部分電流密度達到321 mA cm^-2，相對于最近報道的Cu電極有了顯著的提升。總的來說，該項工作通過控制催化劑表面的潤濕性能夠很好地平衡CO₂和H₂O的傳質(zhì)，為合理設(shè)計對目標C₂₊產(chǎn)物具有高度選擇性的電極提供了策略。

Tunable CO₂ Electroreduction to Ethanol and Ethylene with Controllable Interfacial Wettability. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-39351-2

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Nature子刊：調(diào)節(jié)界面潤濕性，實現(xiàn)可調(diào)諧CO2電還原制乙醇和乙烯

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