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硅具有超過3500 mAh g^?1的高比容量，并且相對于Li+/Li表現出約0.3V的低電化學電勢。但是，由于常用的Li₆PS₅Cl固態電解質和鋰化Si之間的高反應性，會消耗負極中的鋰并導致低放電容量（即負極利用率差和首次循環庫侖效率低）。

ACS Energy Letters：新型氯化物固體電解質實現預鋰化硅負極的超高負載固態電池

在此，阿貢國家實驗室Nazar教授、Jürgen Janek教授等人報道了兩種新的氯化物固體電解質——Li₃?xZrxHo1?xCl₆ 和 Li₃?xZrxLu1?xCl₆，該電解質具有~1.8 mS cm^?1 的高離子電導率和~0.34 eV 的低活化能。

本工作還利用高分辨率中子衍射和X射線衍射確定了 Zr⁴⁺取代后三角晶系 (Li₃HoCl₆) 到斜方晶系-II (Li_2.4Zr_0.6Ho_0.4Cl₆) 的相變以及斜方晶系 I Li₃LuCl₆ 到斜方晶系 II Li_2.4Zr_0.6Lu_0.4Cl₆ 的局部結構重排變化。

圖1. 不同電解質的中子衍射圖和相應的 Rietveld 精修

結果表明，采用 Li_2.6Zr_0.4(Ho/Lu)_0.6Cl₆ 固體電解質和 NCM85 正極的全固態電池，在高達 4.6 V （與 Li⁺ /Li 相比）的電壓下表現出穩定的循環，甚至在高達 4.8 V 的電壓下也能保持穩定。?通過 TOF-SIMS 分析確定NCM85/氯化物界面在不同截止電位下以不同速率降解，但隨著循環穩定形成了穩定的正極界面相以防止電解質進一步降解。?

與 Si 相比，具有預鋰化 Li_0.7Si 負極的固態電池具有顯著提高的初始庫倫效率（94.5%）和高達 16.3 mAh·cm^?2的高面積容量。與Si相比，Li_0.7Si的使用顯著提高了初始庫侖效率和負極利用率。

因此，預鋰化硅負極也可普遍應用于其他系統如全固態Li₂S電池。?總之，該工作為高壓全固態全電池的發展提供了重要指導。

圖2. Li_0.7Si//Li_2.6Zr_0.4(Ho/Lu)_0.6Cl₆// NCM85的電池性能

Li3–xZrx(Ho/Lu)1–xCl6 Solid Electrolytes Enable Ultrahigh-Loading Solid-State Batteries with a Prelithiated Si Anode, ACS Energy Letters 2023 DOI:?10.1021/acsenergylett.3c00763

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ACS Energy Letters：新型氯化物固體電解質實現預鋰化硅負極的超高負載固態電池

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