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?廈大楊勇Nano Energy：硫化物基全固態(tài)電池自組裝彈性和粘性界面層

全固態(tài)鋰離子電池（ASSLB）最近引起了人們的極大關(guān)注，然而，ASSLB中復(fù)合正極界面的兩個(gè)主要退化過(guò)程，包括側(cè)面電化學(xué)反應(yīng)和形態(tài)/結(jié)構(gòu)降解，仍然嚴(yán)重阻礙了其發(fā)展。

圖1 裸NCM811和Al-GL-10@NCM811的結(jié)構(gòu)和（近表面）特征

廈門(mén)大學(xué)楊勇等提出并展示了利用先進(jìn)的分子層沉積（MLD）技術(shù)為ASSLB成功裝配彈性和粘性界面層，以同時(shí)克服上述兩個(gè)挑戰(zhàn)。光譜和機(jī)械表征結(jié)果表明，彈性和粘性的Al-GL涂層（楊氏模量=0.17GPa，k=3.300N m^-1）不僅抑制了界面副反應(yīng)，而且使單晶NCM811顆粒在反復(fù)循環(huán)中與硫化物電解質(zhì)緊密接觸。

與初始充電過(guò)程中裸露的NCM811和固態(tài)電解質(zhì)之間形成的不可逆界面電阻（51.74Ω cm^-2）相比，Al-GL改性后的不可逆電阻變得小得多（11.77Ω cm^-2）。

圖2 電化學(xué)性能對(duì)比

因此，它不僅使復(fù)合電極在30℃和質(zhì)量負(fù)載為10.2 mg cm^-2時(shí)在0.2 C（1 C = 180 mA g^-1）下經(jīng)過(guò)100次循環(huán)后，獲得88.0%的容量保持率，這比裸NCM811（59.9%）的容量保持率高出近30 %。此外，即使在60℃和質(zhì)量負(fù)載為20.4 mg cm^-2時(shí)，在1 C下進(jìn)行1000次循環(huán)后，容量保持率也達(dá)到了80.0%。

總體而言，這項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了彈性和粘性涂層在維持復(fù)合正極材料的電化學(xué)-機(jī)械完整性方面的關(guān)鍵作用，并為開(kāi)發(fā)機(jī)械上可靠的ASSLB正極材料提供了一條有希望的途徑。

圖3 原位阻抗研究

Assembly of an elastic & sticky interfacial layer for sulfide-based all-solid-state batteries. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108572

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