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根據(jù)國際能源署2021年年度報告，預計到2024年，全球?qū)μ烊粴夂褪偷男枨髮⒎謩e以驚人的31%和21%的速度增長。目前，全球約80%的能源需求是由化石燃料提供的，二氧化碳的過量排放可能導致全球變暖進一步加劇，以及未來潛在的能源危機，這一點著實令人擔憂。

因此，利用太陽能或風能等間歇性能源產(chǎn)生的可再生能源分解水產(chǎn)氫的技術成為實現(xiàn)“能源充足”和“零碳排放”的最佳技術。然而，高成本和稀缺的催化劑，如Pt用于陰極的析氫反應(HER)和RuO₂和IrO₂用于陽極的析氧反應(OER)，極大地阻礙了大規(guī)模電催化產(chǎn)氫。

因此，研究人員設計了各種過渡金屬-氧化物、硫化物、磷化物、氮化物等低成本的電催化劑，并通過元素摻雜、缺陷、表面工程來改善其電催化性能。盡管某些電催化劑在OER或HER中表現(xiàn)出了優(yōu)異的電催化性能，但是研究在同一電解質(zhì)中同時具有OER和HER活性的雙功能電催化劑同樣至關重要。

基于此，皇家墨爾本理工大學Ravichandar Babarao和漢陽大學Seunghyun Lee(共同通訊)等人通過對金屬-有機骨架進行合成后修飾和在不同Ar/H₂比下退火，在泡沫Ni上生長了嵌入到N摻雜C中(NC)的摻雜B的CoO/Co異質(zhì)結(jié)構催化劑(B-CoO/Co@NC/NF)。

Small：金屬-有機骨架衍生的介孔B摻雜的CoO/Co@N摻雜碳實現(xiàn)高效全水解

本文通過三電極體系，在1 M KOH中對制備的催化劑的催化性能進行了測試。根據(jù)測試得到的極化曲線可以發(fā)現(xiàn)，B-CoO/Co@NC/NF(10% H₂)的HER活性僅次于20% Pt/C/NF。具體而言，在陰極電流密度為10 mA cm^-2時，與B-CoO/Co@NC/NF(Ar，264mV)催化劑相比，B-CoO/Co@NC/NF(10% H₂)的HER過電位(196 mV)最低，這表明H₂在退火過程對催化劑HER性能的影響。

然而，在較高的H₂氣體濃度下制備的B-CoO/Co@NC/NF(50% H₂)抑制了HER活性，在相同的電流密度(10 mA cm^-2)下，其HER過電位增加了251 mV，這些結(jié)果可以歸因于在50% H₂條件下制備的B-CoO/Co@NC/NF比在10% H₂條件下制備的B-CoO/Co@NC/NF的變形程度更高。

此外，本文的最佳催化劑B-CoO/Co@NC/NF(10% H₂)在電流密度為10 mA cm^-2時的HER過電位也遠低于許多最近報道的電催化劑。在測試完催化劑的HER性能后，本文還在1 M KOH中進一步測試了催化劑的OER活性。測試結(jié)果表明，B-CoO/Co@NC/NF(Ar)有較高的OER活性，在所有電流密度下其過電位均較低，并且達到了約426 mA cm^-2的最大電流密度。

具體來說，在10 mA cm^-2的電流密度下，所制備的電催化劑的過電位排序為：B-CoO/Co@NC/NF(Ar)(307 mV)<B-CoO/Co@NC/NF(10% H₂)(321 mV)<B-CoO/Co@NC/NF(50% H₂)(327 mV)<RuO₂/NF(337 mV)<泡沫Ni(NF)(380 mV)。

此外，B-CoO/Co@NC/NF(Ar)也具有比其他已報道的OER電催化劑更低的過電位，這表明其具有優(yōu)異的OER活性。基于B-CoO/Co@NC/NF電催化劑優(yōu)異的OER和HER活性，本文將其同時作為陽極和陰極以評估其在全解水中的實際應用。不出所料的是，B-CoO/Co@NC/NF(Ar)(+)||B-CoO/Co@NC/NF(10% H₂)(-)只需要1.62 V的低電壓即可達到10 mA cm^-2的電流密度，遠優(yōu)于其它對比體系。

為了深入了解電催化劑的電子結(jié)構和相關機制，本文進行了詳細的密度泛函理論(DFT)計算研究。對于HER，B-CoO/Co@NC(10% H₂)異質(zhì)結(jié)構表現(xiàn)出優(yōu)異的水吸附能、水解離能(ΔG_OH-H*)和H吸附能(ΔG_H*)，使得其電催化活性高于B-CoO/Co@NC(Ar)異質(zhì)結(jié)構。

此外，B-CoO/Co@NC(10% H₂)異質(zhì)結(jié)構的HER性能優(yōu)于B-CoO/Co@NC(Ar)還歸因于前者的p帶中心為-3.01 eV，而后者的p帶中心為-3.16 eV，這表明B-CoO/Co@NC(10% H₂)活化吸附的H₂O和誘導H-OH鍵斷裂所需的能量更小。

此外，B-CoO/Co@NC(10% H₂)和B-CoO/Co@NC(Ar)異質(zhì)結(jié)構的ΔG_OH-H*分別為-0.47 eV和-0.40 eV以及ΔG_H*分別為1.47 eV和-0.80 eV，異質(zhì)結(jié)構中的負ΔG_OH-H*值表明O-H鍵的斷裂是可行的，這可以導致H⁺濃度的顯著增加以及H₂更容易脫附。因此，B-CoO/Co@NC(10% H₂)異質(zhì)結(jié)構具有比B-CoO/Co@NC(Ar)更優(yōu)異的HER性能。

此外，對于OER，DFT計算表明，B-CoO/Co@NC(Ar)的堿性OER性能的改善歸因于其對^*OH中間體的弱吸附，從而獲得最佳的O₂脫附性能。DFT計算得到的結(jié)果與本文OER和HER的電化學研究結(jié)果一致。總之，本文所采用的策略對于設計和合成下一代高性能雙功能電催化劑是非常有意義的。

Metal-Organic Framework-Derived Mesoporous B-Doped CoO/Co@N-Doped Carbon Hybrid 3D Heterostructured Interfaces with Modulated Cobalt Oxidation States for Alkaline Water Splitting, Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202301405.

https://doi.org/10.1002/smll.202301405.

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