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南大鐘苗最新Nature Catalysis！接近熱力學極限！

成果簡介

光熱二氧化碳甲烷化為間歇性可再生能源提供了一種清潔和可持續的解決方案。然而，該類反應所需溫度高，時空產率低等問題限制其工業化應用。

南京大學鐘苗教授等人提出Au接枝Ce_0.95Ru_0.05O₂固溶體催化劑可以在沒有外部熱源情況下實現高活性的光熱催化二氧化碳甲烷化反應，其反應活性接近熱催化的極限。

作者證實局域表面等離激元共振引發的熱電子在分散的Ru位點附近產生了大量的氧空位，從而加速二氧化碳甲烷化。在流動反應器測試中，光熱CH₄的生產速率為473 mmol·g_cat^?1·h^?1，CH₄選擇性接近~100%，單次CO₂轉換率達到~75%，并且表現出優異的耐久性（在80000 ml·g_cat^?1·h^?1的氣體每小時空間速度下獲得）。

相關工作以《 Light-driven CO₂ methanation over Au-grafted Ce_0.95Ru_0.05O₂ solid-solution catalysts with activities approaching the thermodynamic limit 》為題在《 Nature Catalysis 》上發表論文。

圖文導讀

光熱及熱催化CO₂甲烷化模型測試

作者首先評估了熱催化及光熱催化反應中各參數對最終甲烷的轉換率、選擇性、以及生成速率的影響。其中，Au_0.1/Ce_0.95Ru_0.05O₂ 在光照條件下(350–2,500 nm,1.6 W/5.3 W·cm^?2，沒有外部熱源供給)實現了473 mmol·g_cat^?1·h^?1的CH₄生成速率以及85%的CH₄選擇性。

催化劑表征

作者通過XRD, TEM等多種表征手段證實Ru離子摻入CeO₂的晶格中，并且Au納米棒被成功地錨定在Ce_0.95Ru_0.05O₂納米棒上。紫外-可見-近紅外漫反射光譜表明CeO₂僅僅在紫外區表現出帶隙吸收，而Ce_0.95Ru_0.05O₂固溶體則表現出高達2500 nm的全光譜吸收，這是由于釕摻雜劑中未填充的4d軌道引起的雜質吸收。

在615 nm光照射下，模擬局部電磁Au-CeO₂界面的電場強度增強了100倍，這表明在金納米粒子內產生了熱電子并隨后注入到Ce_0.95Ru_0.05O₂催化劑中。

機理研究

Arrhenius曲線表明LSPR誘導的熱電子注入不會降低反應能，催化劑床層在輻照下無溫度梯度的Arrhenius圖證實了負載金后的指前因子提高了~6倍，對應的總活化能降低15-20%，同步輻照XPS證實金納米粒子的等離子體熱電子注入產生了更多的Ru-V_O中心，從而促進反應的活性。

流動反應器中的光熱CO₂甲烷化

在流動反應器中不同GHSV條件下CH₄的轉換率、選擇性以及生成速率的變化。隨著GHSV的增加，甲烷的選擇性一直保持著接近100%的選擇性。該工作制備的催化劑在CH₄選擇性以及轉換率上優于之前報道的熱催化以及光(熱)催化CO₂甲烷化催化劑和系統。經過5次循環以及10小時的工況操作，該催化劑仍然保持與初始狀態一致的CH₄選擇性以及轉換率。

絲網印刷催化劑薄層上的光熱CO₂甲烷化

作者進一步通過絲網印刷的方法制備了催化劑薄膜用于流動床反應。在理想壓力0.6 MPa, 340℃條件下使用 Au_0.1/Ce_0.95Ru_0.05O催化劑可以達到瞬時反應速率1100 mmol·g_cat^?1·h^?1。

文獻信息

Light-driven CO₂ methanation over Au-grafted Ce_0.95Ru_0.05O₂ solid-solution catalysts with activities approaching the thermodynamic limit. Nature Catalysis 6, 519–530 (2023)

https://doi.org/10.1038/s41929-023-00970-z

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