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在O3結構的深脫鈉狀態下（即>4.0V），鈉層氧化物總是遭受緩慢的動力學和有害的相變，這招致差的倍率能力和嚴重的容量退化。

圖1. 熵效應的DFT計算

中南大學紀效波、陳弘毅等提出了一個通過調控非活性陽離子的化學計量比率來精心設計Na缺陷的O3型Na_xTmO₂正極的配置熵調整協議，以解決這些障礙。

研究發現，在Na缺陷的O3型Na_0.83Li_0.1Ni_0.25Co_0.2Mn_0.15Ti_0.15Sn_0.15O_2-δ（MTS15）中，通過引入MnO₆和TiO₆八面體，TmO₆八面體周圍的電子得到重新排列，并擴大了O-Na-O板塊的間距，這使得Na⁺擴散動力學和結構穩定性得到加強，這是理論計算和電化學測量所揭示的。同時，正如原位同步輻射X射線吸收光譜和原位X射線衍射所明確揭示的那樣，熵效應有助于改善Co氧化還原和O3和P3之間的相變行為的可逆性。

圖2. 熵調控的循環和倍率性能

值得注意的是，所制備的熵調MTS15正極表現出令人印象深刻的倍率能力（在10C時容量保持率為76.7%）、循環穩定性（200次循環后容量保持率為87.2%），可逆容量為109.4 mAh g^-1、良好的全電池性能（100次循環后容量保持率為84.3%）以及卓越的空氣穩定性。這項工作為如何設計用于高功率密度存儲系統的高熵鈉層狀氧化物提供了一個思路。

圖3. MTS15和MTS45的電荷補償機制

High-Entropy Na-Deficient Layered Oxides for Sodium-Ion Batteries. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c02290

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紀效波/陳弘毅ACS Nano：鈉離子電池用高熵鈉缺陷層狀氧化物正極

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