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金屬-載體相互作用對金屬單原子錨定的影響及其光催化機理，有待于金屬硫化物光催化劑的進一步研究。基于此，云南大學柳清菊教授和呂天平博士等人報道了通過Cu²⁺與不飽和原子的強相互作用以及空位的空間約束效應，在ZnS表面構建Cu單原子（CuSAs）。在輻照下，固定在ZnS表面的CuSAs和具有Zn原子可以轉化為高活性的Zn^δ+和Cu^δ+（1 < δ < 2）顯著提高了光催化析氫反應（HER）性能。

通過DFT計算，作者研究了光活化的內在原因。Cu₁-at-V_S結構中的電荷偏向與Zn原子耦合的Cu原子，并且由于Cu-Zn的強耦合，Zn的2p軌道結合能增加。根據Bader電荷數據，在原始ZnS和相同晶格上，規則S原子的電荷配位數大于+0.80，而Cu₁-at-V_Zn局域結構中的S原子的電荷配位數為+0.73，Cu原子的電荷配位數為-0.53。

因此Cu₁-at-V_Zn的局部結構仍處于配位不飽和狀態，可作為光促電子捕獲位點參與光催化反應。同樣，Cu₁-at-V_S結構中的電荷偏向與Zn原子耦合的Cu原子，并且由于Cu-Zn的強局部結構中的Zn和Cu原子也仍然是不飽和配位，可作為活性位參與光催化析氫反應。

Cu在Cu₁-at-V_Zn構型中的局部態密度（PDOS）是高度離域的，增加了相鄰S原子的電荷密度，而Cu在Cu₁-at-V_S構型中的PDOS是高度局域的。

因此，Cu₁-at-V_S構型捕獲的光促進電子在Cu原子中富集（Cu原子得到電子并轉變為Cu^δ+），而Zn原子不能被光激活為富電子態Zn^δ+。Cu1-atVZn結構中的Cu由于其配位不飽和態而捕獲光促進電子并轉化為富電子態Cuδ+。Cu₁-at-V_Zn獨特的局部結構導致相鄰的Zn原子得到了足夠的光促進電子，在照射下激活了CuSA-ZnS表面的本征Zn原子的催化活性，導致光活化現象。

Insights into the Interaction Effect of CuSA-ZnS for Enhancing the Photocatalytic Hydrogen Evolution. ACS Catal., 2023, DOI: 10.1021/acscatal.3c03018.

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?云大柳清菊/呂天平ACS Catal.：CuSA-ZnS增強光催化HER

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