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沈少華課題組Angew.：表面吸附OHad: 氧化銅電化學(xué)還原CO2的雙刃劍

電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)(ECO₂RR)通過捕獲和利用人為排放的CO₂生產(chǎn)有附加值的燃料或化學(xué)品，作為緩解全球變暖和能源短缺的一個有前途的策略受到了廣泛的關(guān)注。Cu依靠其獨(dú)特的多碳化學(xué)品生產(chǎn)能力被認(rèn)為是目前最有前途的ECO₂RR電催化劑。其中，對Cu₂O/CuO進(jìn)行熱/電還原得到的0D Cu催化劑由于其低成本、易于合成和對多碳產(chǎn)物的高選擇性，顯示出了巨大的應(yīng)用潛力。

近日，西安交通大學(xué)沈少華課題組以商業(yè)銅納米顆粒(NPs)作為前驅(qū)體，通過熱氧化-電還原兩步法在其表面生成尺寸在20 nm以下的Cu顆粒，并將其作為高效的ECO₂RR電催化劑。

在實(shí)驗過程中，研究人員觀察到OH_ad被OD-Cu表面上亞20 nm顆粒之間的納米間隙所限制和吸附，猜想OH_ad應(yīng)該決定了ECO₂RR過程中C₂生產(chǎn)的選擇性。

原位光譜表征和理論計算表明，表面吸附的OH_ad有利于弱C≡O(shè)鍵的吸附，增強(qiáng)*CO在OD-Cu表面的結(jié)合，促進(jìn)*CO二聚形成*COCO，隨后選擇性生產(chǎn)C₂產(chǎn)物。然而，還需要注意的是，表面過量的OH_ad吸附會占據(jù)表面活性位點(diǎn)和促進(jìn)競爭HER發(fā)生，導(dǎo)致C₂產(chǎn)物的選擇性受到抑制。

作為ECO₂RR中選擇性C2生產(chǎn)的雙刃劍，具有優(yōu)化或適當(dāng)水平的吸附行為，在H型電解池中，最佳的OD-Cu-200在?0.95 V_RHE時的C₂產(chǎn)物選擇性達(dá)到61.5%。此外，在流動池中，該催化劑可以在高電解液流速下穩(wěn)定生產(chǎn)C₂產(chǎn)品(FE=~60%，?200 mA cm^?2)。

綜上，該項工作提出OH_ad作為決定C₂產(chǎn)品選擇性的合理描述符有助于全面了解ECO₂RR機(jī)制，也為合理設(shè)計Cu電催化劑以穩(wěn)定生產(chǎn)高選擇性的增值化學(xué)品和燃料提供了指導(dǎo)。

Surface Adsorbed Hydroxyl: A Double-Edged Sword in Electrochemical CO₂ Reduction over Oxide-Derived Copper. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202306876

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