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?余桂華JACS：金屬間單原子合金In-Pd催化劑，用于高效和選擇性中性電合成NH3

從電催化還原硝酸鹽(NO₃RR)中收集可循環再生的氨(NH₃)，為以節省能源和環境友善的方式結束生態氮循環，避免硝化物污染提供一個可持續的策略。新興的金屬間單原子合金(ISAAs)通過將相鄰的金屬原子分離成由金屬間結構中的另一種金屬穩定的單原子來獲得最高的單原子位點密度，這有望耦合金屬間納米晶和單原子催化劑的催化效益來促進NO₃RR。

近日，德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華課題組報道了一種具有六個原子層和(111)封閉表面的金屬間單原子合金In-Pd雙金屬(ISAA In-Pdene)，它耦合了金屬間結構、單原子催化劑和金屬的多種優點，以促進中性NO₃RR用于選擇性NH₃電合成。

對于該催化劑，p區金屬可以誘導從面心立方(fcc)Pd到金屬間體心立方(bcc)Pd-In (Pm3?m)的相變，用于在In-Pdene分離Pd原子。實驗結果表明，ISAA In-Pdene催化劑具有較高的NO₃-NH₃性能，NH₃的法拉第效率(FE_(NH3))和產率分別為87.2%和28.06 mg h^-1 mg_Pd^-1。同時，該催化劑還具有優良的電催化穩定性。在連續電解超過100小時和20個循環后，催化活性/選擇性有所增加。

實驗結果和理論計算表明，與fcc Pdene相比，ISAA In-Pdene具有與In原子配位的二維分離的Pd，證明了Pd-d態下移導致能帶大幅度縮小，在費米能級周圍的In-p和Pd-d態之間通過縮小的p-d雜交顯著增加了電子密度，因此它能更強烈地吸附NO₃^?，并降低形成關鍵反應中間體*NHO(決速步驟)的能壘，增強了NO₃RR的動力學。

此外，考慮到ISAA In-Pdene催化劑的優異NO₃RR活性和選擇性，研制了一種以ISAA In-Pdene為負極，Zn為負極的Zn-NO₃流動池，并且該流動池具有12.64 mW cm^-2的功率密度和93.4%的FE(NH₃)，以及優異的電化學穩定性。總的來說，該項工作合成了具有少量原子層和金屬間bcc結構的雙金屬烯并研究了其催化機理，為NO₃RR催化劑的設計提供了新的思路。

Intermetallic Single-Atom Alloy In–Pd Bimetallene for Neutral Electrosynthesis of Ammonia from Nitrate. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c03432

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