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電化學硝酸鹽還原反應（NO₃RR）是一種在環境條件下脫除硝酸鹽和合成氨（NH₃）的有前途的方法。其性能在很大程度上取決于反應中間體在催化劑表面的吸附能力，而吸附能力是由活性位點的幾何構型和電子構型決定的。

基于此，蘇州大學晏成林教授和Mengfan Wang等人報道了在RuFe雙金屬合金（RuFe-FeNC）上觸發雜原子系綜效應，以優化NO₃RR的中間吸附。在-1.4 V下，NH₃的產率達到了118.8 mg h^?1 mg^?1，法拉第效率（FE）達到了92.2%，達到了歷史最高水平。

通過DFT計算，作者研究了RuFe-FeNC上NO₃RR的反應機理。初始階段是NO₃^?的吸附，Gibbs自由能表明，該階段在RuFe-FeNC上比在FeNC上更有利。之后，*NO₃與質子、電子不斷反應生成*HNO₃、*NO₂、*HNO₂、*NO。需注意，在*NO生成后，有兩種情況可能發生電還原反應。之所以形成*NOH途徑和*HNO途徑兩種不同的機制，是因為*NO可以通過O側或N側受到質子-電子對的攻擊，生成*NOH或*HNO。

對于FeNC體系，兩種途徑的定速步驟分別為*NO到*NOH的質子化步驟和*HNO到*N的質子化步驟，反應能壘分別為1.373 eV和1.261 eV。因此，*HNO通路更容易在FeNC上發生。RuFe-FeNC體系兩種途徑的RDS分別為*NOH和*HNO質子化為*N，克服了0.617和1.484 eV的能壘。*NOH途徑對RuFe-FeNC更有利，能量勢壘也比FeNC低得多。在兩種體系中，*HNO和*NOH依次被質子化為*N、*NH、*NH₂、*NH₃和*+NH₃，RuFe-FeNC使NH₃解吸能量勢壘從0.691 eV降低到0.153 eV，說明其更容易解吸NH₃。

Optimizing Intermediate Adsorption via Heteroatom Ensemble Effect over RuFe Bimetallic Alloy for Enhanced Nitrate Electroreduction to Ammonia. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: 10.1002/aenm.202301409.

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蘇州大學晏成林團隊AEM：創記錄！RuFe-FeNC助力NO3RR制氨

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