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有序金屬間合金通過提供雙活性位點(diǎn)協(xié)同加速H₂O解離和H⁺還原，在全pH值析氫反應(yīng)（HER）中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。基于此，中國(guó)地質(zhì)大學(xué)（武漢）余家國(guó)教授和朱必成副研究員等人報(bào)道了活化的N-摻雜介孔碳球負(fù)載的金屬間化合物Pt₃Fe合金（Pt₃Fe/NMCS-A）作為全pH值HER的高效電催化劑。在0.5 M H₂SO₄、1.0 M KOH和1.0 M磷酸鹽緩沖溶液（PBS）中，Pt₃Fe/NMCS-A過電位（η₁₀）分別為13、29和48 mV，電流密度為10 mA cm^?2，并具有良好的穩(wěn)定性以保持整體催化性能。

通過DFT計(jì)算，作者研究了Pt₃Fe/NMCS-A優(yōu)異的HER活性，以及Pt和Fe之間的強(qiáng)電子相互作用。作者分別使用Pt₃Fe合金、Pt金屬和Fe金屬模型來(lái)表示Pt₃Fe/NMCS-A、Pt/NMCS-A和Fe/NMCS-A。通過Volmer步驟將H⁺陽(yáng)離子吸附在Pt位點(diǎn)上，再通過Tafel步驟將形成的H*中間體結(jié)合成H₂。

當(dāng)Pt和Fe作為吸附位點(diǎn)時(shí)，Pt₃Fe/NMCS-A的ΔG_H*分別為-0.18和0.20 eV。ΔG_H*為正極表示中間產(chǎn)物H*在Fe位點(diǎn)的吸附較弱，不利于后續(xù)H₂的生成。Pt₃Fe/NMCS-A（H吸附在Pt上）、Pt₃Fe/NMCS-A（H吸附在Fe上）、Pt/NMCS-A和Fe/NMCS-A分別表現(xiàn)出ΔG_H*為-0.18、0.20、-0.21和0.56 eV，表明Pt₃Fe/NMCS-A在Pt位點(diǎn)上具有更強(qiáng)的HER活性。

此外，Bader電荷分析揭示了Pt與Fe之間的強(qiáng)電子相互作用以及Pt的電子接受特性，其中吸附H后Pt(n)上的累積電子數(shù)從0.19 e^?增加到0.23 e^?。總態(tài)密度（DOS）發(fā)現(xiàn)，Pt₃Fe/NMCS-A在Pt 5d軌道上的ε_d比Pt/NMCS-A更低，與Pt₃Fe/NMCS-A軌道最低|ΔG_H*|的觀測(cè)結(jié)果非常吻合。由于Pt 5d軌道與H 1s軌道的雜化，Pt 5d軌道的ε_d向負(fù)值偏移，進(jìn)一步證明了Pt 5d軌道促進(jìn)了電子再分配，減弱了Pt 5d軌道與H 1s軌道的相互作用。

Modulating The D-Band Center Enables Ultrafine Pt₃Fe Alloy Nanoparticles for Ph-Universal Hydrogen Evolution Reaction. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202303030.

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余家國(guó)/朱必成AM：Pt3Fe/NMCS-A助力全pH值HER

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