1. 北大夏定國AM：釋放富鋰錳基氧化物在快充鋰離子電池中的潛力

富鋰錳基氧化物作為下一代高能量密度鋰離子電池的潛在正極材料，因其放電容量超過250 mAh g^-1而受到全世界的廣泛關注。然而，較低的倍率能力和電壓衰減問題帶來了嚴峻的挑戰。提高倍率性能的傳統方法，如納米和多孔結構設計，會增加正極的表面積，從而加速有害的錳離子遷移和氧氣釋放。

圖1.?材料結構表征

北京大學夏定國等受城市道路立交橋建設的啟發，通過在晶體中加入孿晶結構，成功合成了具有準三維（quasi-3D）鋰離子擴散通道的富鋰正極材料，這突破了正極材料納米級和多孔設計的傳統策略。

通過X射線衍射(XRD)、掃描透射電子顯微鏡(STEM)和電子反向散射衍射(EBSD)等綜合結構表征技術，作者觀察到制備的單分散微米級原生粒子具有很高的孿晶密度。密度泛函理論（DFT）計算揭示了具有增強鋰離子擴散系數的準三維鋰離子擴散通道的構建。

圖2.?電化學性能研究

結果，制備的材料在0.1C時的比容量為303 mAh g^-1，在1C時的比容量為253 mAh g^-1。更重要的是，孿生結構還起到了”防波堤”的作用，抑制了錳離子的遷移，提高了整體結構的穩定性，從而實現了長期循環穩定性，在1C下經過200次循環后，容量保持率為85%。這項工作提出的在層狀富鋰正極中構建準三維通道的策略將為其他層狀氧化物正極的研究和開發開辟新的途徑，并有可能應用于工業領域。

圖3.?陰離子氧化還原行為

Unlocking The Potential of Li-rich Mn-based Oxides for High-rate Rechargeable Lithium-ion Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202307138

2. 曾英/舒朝著EnSM：通過偶極-偶極相互作用實現界面調節助力無負極鋰金屬電池

鋰電極表面固體電解質界面（SEI）的結構和組成決定了鋰金屬電池（LMB）中鋰的沉積/剝離行為，而這種行為是由電解液中Li⁺離子的溶劑化結構決定的。

圖1.?電解液的溶劑化結構表征

成都理工大學曾英、舒朝著等提出了一種通過引入陰離子受體（3-（三氟甲基）苯硼酸，FBA）來調整Li⁺離子溶劑化結構中陰離子配位環境的偶極-偶極相互作用策略。根據拉曼光譜分析和分子動力學（MD）模擬，得益于FBA分子中的缺電子硼（B）位點與TFSI-陰離子之間的偶極-偶極相互作用，豐富的TFSI-陰離子參與到Li⁺離子的溶劑化鞘中，降低了TFSI-陰離子的還原穩定性。

此外，陰離子親和力強的FBA分子能有效增加Li⁺離子溶劑化結構中NO₃-陰離子的數量。因此，在陰離子受體修飾電解液中成功構建了富含雙陰離子（TFSI-和NO₃-）的Li⁺離子溶劑化結構。

圖2.?對鋰負極的影響

得益于上述溶劑化結構，這項工作成功地在鋰電極表面構建了具有優異電子絕緣性、高機械堅固性和鋰離子導電性的優良SEI，從而有效地抑制了鋰枝晶的形成，改善了鋰離子沉積動力學。

因此，采用陰離子受體修飾電解液的Li|Li電池可在600次循環內實現可逆的鋰沉積/剝離。組裝的無負極Cu||LFP全電池可顯著提高循環穩定性，在180次循環后仍能保持73.6%的初始容量。此外，N/P比為3.42以下的Cu@Li||S全電池的循環穩定性也顯著提高（200次循環后容量保持率超過70.38%）。

圖3.?全電池性能

Dendrite-free Lithium Deposition enabled by Interfacial Regulation via Dipole-dipole Interaction in Anode-free Lithium Metal Batteries. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102959

3. 鄧遠富AFM：具有原位Li3N-SEI的三維框架用于高性能鋰金屬電池

鋰（Li）金屬在下一代可充電池中的實際應用仍然受到鋰枝晶不可控生長和反復沉積/剝離下體積變化嚴重的阻礙。引入三維結構為鋰儲存預留空間，并通過親鋰界面層誘導均勻沉積/剝離是解決這些問題的有效策略。

圖1.?Fe-N@SSM-Li的構建及表征

華南理工大學鄧遠富等成功制備了一種新型三維復合鋰負極（Fe-N@SSM-Li）來穩定鋰負極。具體而言，首先，以尿素為氮源，通過一步熱處理將Fe₂N/Fe₃N（Fe- N）位點均勻錨定在疏鋰不銹鋼網（SSM）上，得到Fe-N@SSM。然后，引發金屬鋰與Fe-N@SSM的原位轉化反應，生成親鋰的Li₃N和Fe-N@SSM-Li復合負極，后者具有優異的鋰親和性和高離子導電性。

結果，制備的Fe-N@SSM-Li具有獨特的親鋰和導電結構，能有效地誘導鋰的均勻和致密沉積，并通過限制鋰在復合負極內部的沉積來緩解體積變化，從而穩定金屬鋰負極。此外，錨定在SSM表面的Li₃N親鋰位點改善Fe-N@SSM-Li復合負極的電化學動力學，降低了成核過電位。

圖2.?半電池性能

因此，Fe-N@SSM-Li顯示出卓越的電化學性能，對稱電池在1 mA cm^-2/1 mAh cm^-2、5 mA cm^-2/3 mAh cm^-2和20 mA cm^-2/3 mAh cm^-2條件下的壽命分別為5000、2250和1350 h。此外，結合這種高度穩定的Fe-N@SSM-Li，采用磷酸鐵鋰（LFP）和S/C正極的全電池都顯示出顯著改善的電化學性能。

這項工作為構建具有新型三維結構的高效鋰負極提供了一種低成本、可擴展的策略，并為鋰金屬電池及其他領域的研究提供了新的視角。

圖3.?全電池性能

A 3D Framework with an In Situ Generated Li3N Solid Electrolyte Interphase for Superior Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202308022

4. 王中林/唐偉Nat. Energy：接觸式電催化法高效回收廢舊鋰離子電池正極

隨著全球碳中和趨勢的發展，對鋰離子電池（LIB）的需求不斷增加。然而，目前的廢舊鋰離子電池回收方法在環保性、成本和效率方面亟待改進。

圖1.?CEC浸出回收鋰電池流程圖

中國科學院北京納米能源與系統研究所王中林院士、唐偉等提出了一種機械催化方法，即接觸電催化（CEC），利用接觸帶電產生的自由基在超聲波下促進金屬浸出。具體而言，作者提出了一種在有機酸浸出過程中使用CEC替代傳統還原劑的方法。在CEC中，在超聲波作用下通過空化氣泡引發固液連續接觸和分離，從而通過接觸電化不斷產生活性氧。此外，二氧化硅作為催化劑，可以循環使用。

圖2.?CEC浸出法提取金屬

研究發現，對于鋰鈷(III)氧化物（LCO），在90℃時，鋰的浸出效率可達100%，鈷的浸出效率為92.19%。對于鋰鎳錳鈷氧化物（NMC），在70℃時，鋰、鎳、錳和鈷的浸出效率分別為94.56%、96.62%、96.54%和98.39%。由于CEC的特點涉及可回收催化劑和機械活化反應區，作者預計該方法可為鋰離子電池的回收提供一種綠色、高效和經濟的方法，以滿足鋰離子電池生產成倍增長的需求。

圖3.?SiO₂用于CEC浸出的可回收性論證

A contact-electro-catalytic cathode recycling method for spent lithium-ion batteries. Nature Energy 2023. DOI: 10.1038/s41560-023-01348-y

5. 郭洪/謝繼陽EnSM：功能納米片填料提高PEO電解質4倍離子電導率

基于聚合物電解質的固態鋰金屬電池可滿足高能量密度的要求并緩解安全問題，但聚合物電解質存在鋰離子遷移率低和機械強度弱的問題。因此，尋找功能性填料來提高現有聚合物電解質的性能并探索其在離子傳輸中的作用，是一項非常實用的策略，具有重要意義。

圖1.?材料表征

云南大學郭洪、謝繼陽等基于結構設計和表面功能化，構建了一種具有正電荷場的片狀材料，以調節電解質中的離子傳輸。研究發現，層狀結構可降低聚合物的結晶度，表面氮原子可促使Li⁺均勻分布；同時，通過快速加熱技術在填料表面產生的氧缺陷可以限制TFSI-的移動，并提高Li⁺在電解質中的遷移速率。

因此，值得注意的是，VO,N-CECN/PEO電解質的離子電導率在室溫下達到1.08×10^-5 S cm^-1，幾乎是純PEO電解質的五倍。

圖2.?對稱電池性能

令人印象深刻的是，組裝的鋰金屬對稱電池可以在0.8 mA cm^-2的電流密度下穩定地沉積/剝離。此外，基于VO,N-CECN/PEO電解質的全固態NCM811/Li電池顯示出卓越的循環穩定性，在0.3 C下循環200次后，最終容量達到135 mAh g^-1，而PEO/LiTFSI電解質體系的最終容量僅為42 mAh g^-1。這些發現表明，功能填料可改善聚合物的電化學特性，并為高性能固態電解質提供可行的設計方案。

圖3.?全固態鋰金屬電池性能

Functional nanosheet fillers with fast Li+ conduction for advanced all-solid-state lithium battery. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102954

6. 魏志祥/吳曉東/許晶晶ACS Nano：無共插層醚類電解液實現快充/寬溫鋰電

醚基電解液具有低粘度和低熔點的特點，是滿足快充和低溫鋰離子電池（LIB）日益增長要求的理想選擇。遺憾的是，石墨（Gr）電極與常用的醚類溶劑不兼容，因為它們會不可逆地共嵌入到Gr夾層中。

圖1.?電解液設計

國家納米科學中心魏志祥、中科院蘇州納米所吳曉東、許晶晶等提出以環戊基甲基醚（CPME）作為無共插層的醚溶劑，它含有一個具有較大空間位阻的環戊烷基團，可獲得對Li⁺的弱溶劑化能力和較寬的液相溫度范圍（-140 至+106℃）。具體而言，這項工作設計一種包含1 M LiTFSI-CPME/氟代碳酸乙烯酯（FEC）的弱溶劑化電解液（WSE）。

研究顯示，與二甲醚溶劑的雙醚官能團對Li⁺的強螯合作用相比，CPME溶劑的單齒醚結構降低了螯合作用，從而減弱了CPME與Li⁺的結合能，增強了Li⁺的遷移/脫溶劑化能力。此外，加入FEC助溶劑后，電解液離子電導率提高到2.23 mS cm^-1，并進一步在Gr負極形成了堅固的富含LiF的SEI層。

圖2.?醚基電解液中Li+轉移/脫溶劑化能力對Gr電極相容性的影響

得益于簡單的脫溶劑化過程和Gr電極表面堅固的SEI層，所設計的WSE與Gr負極具有良好的兼容性。因此，Gr/L半電池在-60℃的超低溫條件下顯示出卓越的倍率能力和令人印象深刻的低溫性能，具有較高的比容量（319 mAh g^-1）。

采用這種WSE的實用磷酸鐵鋰（LFP）（負載≈25 mg cm^-2）/Gr（負載≈12 mg cm^-2）軟包電池在1 C下也顯示出穩定的循環性能，1000次循環后具有高庫侖效率（≈99.9%）和高容量保持率（≈80%）。

更重要的是，得益于CPME溶劑超寬的液相溫度范圍和WSE的快速脫溶劑化能力，這種軟包電池還表現出良好的快充性能（5C充放電速率下的容量保持率約為52%）以及在-60℃超低溫條件下的巨大應用潛力。

圖3.?全電池性能

Co-Intercalation-Free Ether-Based Weakly Solvating Electrolytes Enable Fast-Charging and Wide-Temperature Lithium-Ion Batteries. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c04907

7. 周震/潘科成EEM：堆疊壓力如何影響全固態鋰金屬電池的性能？

基于固態電解質（SE）的全固態鋰金屬電池（ASSLMB）因其能量密度更高、安全性更強，已成為液態電解液基鋰離子電池的理想替代品。然而，由于ASSLMB缺乏液態電解液的潤濕特性，因此需要堆疊壓力來緩解電極和SE之間的接觸損失。雖然之前的研究表明堆疊壓力會影響某些性能方面，但尚未對堆疊壓力的影響進行全面研究。

圖1.?堆疊壓力對SE中Li⁺遷移行為的影響

鄭州大學周震、潘科成等以Li₆PS₅Cl固態電解質為參考，研究了堆疊壓力對SE和ASSLMB性能的影響，以填補領域空白。此外，這項工作還建立了模型來解釋這些影響的根本原因，并預測離子電導率和臨界電流密度等電池性能。研究發現，適度的壓力（30-50 MPa）是獲得高臨界電流密度和抑制枝晶生長的最佳條件。鋰箔與電解質之間的接觸模式也會影響臨界電流密度，”點-平面”接觸配置會導致鋰沉積不均勻和過早短路。

圖2.?堆疊壓力對Li|LPSC|Li對稱電池中枝晶生長的影響

此外，研究發現，堆疊壓力也會影響全電池的首次循環的庫倫效率和比容量，壓力越高，庫倫效率和容量越大，但有一個極限，超過這個極限就會導致短路故障。有趣的是，中等壓力（10 MPa）可帶來最佳的循環穩定性和整體庫倫效率。這些發現強調了在制備ASSLMB過程中優化堆疊壓力以獲得更好性能和穩定性的重要性。

圖3.?堆疊壓力對Li|LPSC|NCM811全電池性能的影響

How Does Stacking Pressure Affect the Performance of Solid Electrolytes and All-Solid-State Lithium Metal Batteries? Energy & Environmental Materials 2023. DOI: 10.1002/eem2.12670

8. 汪國秀/李寶華等Nat. Energy：磷腈衍生物使高壓鋰金屬電池在極端條件下運行

由于缺乏合適的電解液，目前的高能鋰金屬電池在安全性和使用壽命方面都受到了限制。

圖1.?NGPE的設計及其溶劑化結構的研究

悉尼科技大學汪國秀、清華大學深圳國際研究生院李寶華、周棟、巴伊蘭大學Doron Aurbach、西班牙可替代能源合作研究中心Michel Armand等報告了一種優化醚基電解液的多功能策略，在改善電極兼容性的同時消除了其安全性問題。具體而言，該策略展示了氟化助溶劑和丁烯氧基環三磷苯（BCPN）單體凝膠化處理的協同作用。研究發現，添加含氟助溶劑不僅能降低電解液的易燃性，還能定制鋰離子的溶劑化鞘，提高電解液的氧化穩定性。

此外，與現有的凝膠聚合物電解質相比，高交聯度的BCPN基聚合物基質不僅避免了離子傳導的重大阻礙，還消除了火災和電解液泄漏的安全風險。此外，聚合后殘留的少量BCPN單體可作為高效的正極電解質界面形成添加劑，進一步抑制正極上的電解質氧化分解，防止鋰金屬電池中層狀過渡金屬氧化物正極的結構劣化。

圖2.?電解質與電極之間的界面兼容性

利用這種設計理念，基于可燃醚溶劑的凝膠聚合物電解質系統可輕松表現出足夠的離子電導率（約1.12 mS cm^-1）、高氧化穩定性（對Li/Li⁺的氧化電壓可達約 5.25 V）、在鋰金屬負極上良好的SEI形成能力（平均鋰沉積/剝離庫侖效率為 99.6%）和卓越的安全特性（即不易燃和不泄漏）。

此外，準固態鋰Li| |NCM811電池具有穩定的長期循環（300次循環后容量保持率超過88%）、優異的低溫和抗壓性能以及耐濫用特性（即在變形和過充電條件下穩定供電）。這項工作的發現為高能鋰金屬電池在惡劣工作條件下的有效運行邁出了重要一步。

圖3.?扣式全電池性能

Designing phosphazene-derivative electrolyte matrices to enable high-voltage lithium metal batteries for extreme working conditions. Nature Energy 2023. DOI: 10.1038/s41560-023-01339-z