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中科大王功名Nature子刊：晶格氧介導電子調諧，促進銅催化劑上乙腈電化學加氫反應

胺類化合物作為一種多用途的基礎化學品，已被廣泛用作醫藥和精細化學品工業合成的關鍵原料。最近，以水為氫源并在室溫下電催化腈加氫制備胺引起了人們的極大興趣，因為它避免了使用易燃易爆的氫氣，并由可再生電力驅動，以進一步降低生產胺的成本。催化劑作為電催化過程中的關鍵組分，從根本上決定著胺的生產效率和選擇性。

目前，人們發現銅基催化劑在堿性或中性條件下對乙腈(AN)電催化加氫生成乙胺(EA)具有活性。但是，在高電流密度下，它們的能量效率和法拉第效率仍然不能滿足工業生產的需求，并且其催化機理仍然不夠清晰，特別是關于局部精細結構和催化選擇性之間的相關性。由于AN加氫過程涉及復雜的C≡N鍵吸附和活化過程、質子偶聯電子轉移和C-N鍵解吸過程，因此調制催化劑的局部配位和電子結構對于提高催化劑的催化性能至關重要。

基于此，中國科學技術大學王功名課題組采用簡單的電化學還原方法合成了銅的氧化物衍生的含銅納米線催化劑(OD-Cu NWs)，并用于電化學乙腈加氫反應。實驗結果表明，所制備的OD-Cu NWs催化劑在?0.32 V_RHE時的EA法拉第效率(FE_EA)達到最大值，約為97.8%；并且FE_EA在?0.44 V_RHE，電流密度大于1.0 A cm^-2時為91%。

此外，在AEM-MEA中和1.6 A大電流下，該催化劑能夠在16小時內提供穩定的電壓輸入和FE_EA，并且反應后催化劑的形貌未發生明顯變化，表明OD-Cu NWs具有優異的結構穩定性。

原位表征和理論計算表明，電化學還原后的OD-Cu NWs的晶格內保留有殘余氧，并且以Cu₄-O的形式存在，從而改變了Cu的電子結構和配位結構；并且，OD-Cu NW中殘余氧的存在誘導了約束電子效應，有效地減弱了EA在催化劑表面的吸附作用，使得EA產物選擇性形成。因此，晶格殘余氧誘導的局域表面電子分布是降低銅金屬表面EA結合能和提升催化活性的關鍵。

綜上，該項工作詳細闡述了改善催化性能的調制原理，為有機小分子催化電催化劑的設計提供了理論基礎。

Lattice Oxygen-mediated Electron Tuning Promotes Electrochemical Hydrogenation of Acetonitrile on Copper Catalysts. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-39558-3

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