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王文龍團(tuán)隊(duì)AEM：多齒螯合在水系全錳離子電池的聚酰亞胺共價(jià)有機(jī)框架中高效存儲(chǔ)Mn2+

水系二價(jià)錳離子(Mn²⁺)已成為開發(fā)多價(jià)離子可充電電池的有希望的候選者。

在此，中國科學(xué)院物理研究所松山湖材料實(shí)驗(yàn)室王文龍研究員團(tuán)隊(duì)基于對(duì)Mn²⁺配位化學(xué)的理解證明了多齒螯合策略可在聚酰亞胺共價(jià)有機(jī)骨架(PI-COF)負(fù)極中實(shí)現(xiàn)高效存儲(chǔ)Mn²⁺。

與其他多價(jià)陽離子相比，Mn²⁺可以與兩個(gè)相鄰的烯醇化羰基和三嗪環(huán)鍵合，在帶電PI-COF晶格中形成新型多齒螯合構(gòu)型。因此，在0.2 A g^-1下，Mn²⁺存儲(chǔ)容量為120 mAh g^-1，PI-COF可以實(shí)現(xiàn)出色的循環(huán)穩(wěn)定性。

非原位表征和第一原理計(jì)算進(jìn)一步確定了多齒Mn²⁺配位的發(fā)生及其在穩(wěn)定烯醇化PI-COF中間體中的關(guān)鍵作用。此外，作者通過將PI-COF/Mn²⁺負(fù)極與基于MnO₂/Mn²⁺轉(zhuǎn)化反應(yīng)的高壓正極耦合的全錳離子原型電池在0.2 A g^-1的電流密度下表現(xiàn)出1.28 V的穩(wěn)定放電平臺(tái)和115 mAh g^-1的超高容量。

圖1. PI-COF在2.0MMnSO₄電解液中的電化學(xué)性能

總之，該工作強(qiáng)調(diào)了兩個(gè)主要發(fā)現(xiàn)。首先，實(shí)驗(yàn)和理論研究的結(jié)合證明了Mn²⁺離子的多齒螯合在柔性PI-COF主體材料中實(shí)現(xiàn)高效且可逆的Mn²⁺存儲(chǔ)。其次，將多齒螯合PI-COF/Mn²⁺負(fù)極與MnO₂/Mn²⁺正極組裝的全錳離子水系電池代表了水系多價(jià)離子電池領(lǐng)域的重大進(jìn)步。

這種Mn²⁺介導(dǎo)的新型水系可充電電池在0.2 A g^-1的電流密度下具有超高的容量（115 mAh g^-1）和約1.28 V的穩(wěn)定放電平臺(tái)，并且在長循環(huán)期間具有出色的容量保持能力。除了Mn²⁺之外，這種概念上的新策略也可能普遍適用于其他多價(jià)離子，啟發(fā)有機(jī)電極材料的合理分子工程并最大化多價(jià)離子電池的儲(chǔ)能效率。

圖2. 電池性能

Multidentate Chelation Enables High-Efficiency Mn²⁺ Storage in Polyimide Covalent Organic Framework for Aqueous All Mn-Ion Battery, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202301631

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