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柴永明/董斌Chem. Eng. J.：S，Fe雙摻雜和精確調控CoP實現高效析氫

利用太陽能和風能等可再生能源電解水制氫是解決環境問題和能源危機的綠色有效方法。電解水有兩個半反應，包括陰極的析氫反應(HER)和陽極的析氧反應(OER)，而高效的催化劑是降低反應能壘和促進反應的必要條件。然而，目前研究用于HER和OER的最先進的催化劑分別是Pt基和RuO₂催化劑，它們的稀缺性和高成本嚴重阻礙了它們在工業上的廣泛應用。

因此，開發高效、低成本的電催化劑對于利用可再生能源發電并將其以氫能的形式存儲具有重要意義。目前被廣泛認可的高效非貴金屬催化劑有過渡金屬磷化物、過渡金屬硫化物、過渡金屬氧化物等。

基于此，中國石油大學(華東)柴永明和董斌(共同通訊)等人基于沉淀溶解平衡原理，將固相FeS在水熱過程中電離成S和Fe離子，并摻雜到鈷前驅體中，摻雜策略精確調控了金屬/P的原子比，這也使得制備的催化劑展現出了優異的催化性能。

本文利用標準的三電極體系評估了S,Fe-CoP@IF和其他對比催化劑在1 M KOH中的電催化HER性能。根據S,Fe-CoP@IF，FeCoP@IF，S,Fe-Co(OH)F@IF，FeS-FeP@IF和FeS@IF的極化曲線可以發現，S,Fe-CoP@IF的電流密度隨電勢的增加而迅速增加，表現出優異的HER性能，并且S,Fe-CoP@IF可以承受更大的電流密度下的測試。

準確的說，在1 M KOH中，S,Fe-CoP@IF只需要82.25，136.7和160.7 mV的過電位就可以驅動100，500，和1000 mA cm^-2的電流密度(η₁₀₀=82.25 mV，η₅₀₀=136.7 mV，η₁₀₀₀=160.7 mV)，這遠低于FeCoP@IF(η₁₀₀=107.77 mV，η₅₀₀=159.96 mV，η₁₀₀₀=225.48 mV)，S,Fe-Co(OH)F@IF(η₁₀₀=176.84 mV，η₅₀₀=293.15 mV，η₁₀₀₀=335.59 mV)，FeS-FeP@IF(η₁₀₀=253.11 mV，η₅₀₀=370.82 mV，η₁₀₀₀=430.03 mV)和FeS@IF(η₁₀₀=352.3 mV，η₅₀₀=471.72 mV，η₁₀₀₀=519.16 mV)，也超過最近報道的大多數催化劑。

此外，S,Fe-CoP@IF催化劑也表現出優異的OER性能，這是因為S，Fe的雙摻雜顯著地改變了CoP的電子結構和晶體構型，從而降低了反應中間體的吉布斯自由能。在1 M KOH中，S,Fe-CoP@IF在100 mA cm^-2的電流密度下的OER過電位僅為265.89 mV，優于FeCoP@IF(283.61 mV)、S,Fe-Co(OH)F@IF(304.54 mV)、FeS-FeP@IF(368.24 mV)和FeS@IF(398.58 mV)。此外，S,Fe-CoP@IF在高電流密度下也表現出優異的性能，僅通過389.87 mV的過電位就可以達到1000 mA cm^-2的電流密度。

最后本文構建了以S,Fe-CoP@IF為陽極，S,Fe-CoP@IF，FeCoP@IF和S,Fe-Co(OH)F@IF分別為陰極的陰離子交換膜電池。測試后發現，S,Fe-CoP@IF||S,Fe-CoP@IF電解槽在1.75 V的電壓下就可以達到500 mA cm^-2電流密度，并且在電壓為1.84 V時，就可以實現1000 mA cm^-2的高電流密度。

通過密度泛函理論(DFT)計算，本文探討了S和/或Fe摻雜對CoP催化劑HER催化性能的影響，并構建了S-CoP、Fe-CoP和S,Fe-CoP體系模型。計算后發現，純CoP具有較大的ΔG_H值，這表明CoP具有較強的氫吸附能，不利于Heyrovsky步驟。

而隨著Fe的摻雜，Co位點和P位點的ΔG_H分別從0.3 eV和-0.52?eV降至0.16 eV eV和-0.37 eV，這說明Fe的引入可以增加基底的質子親和力，促進Heyrovsky步驟。同樣，S的摻雜也會導致同樣的結果，Co位點的ΔG_H從0.3 eV下降到0.17 eV，P位點的ΔG_H從-0.52 eV下降到-0.44 eV，因此有利于催化劑展現出優異的HER活性。

值得注意的是，引入S和Fe雙摻雜后，Co位點的能壘進一步降低到-0.11 eV。結果表明，與S-CoP或Fe-CoP相比，S,Fe-CoP在堿性介質中具有更適當的氫吸附能，這進一步證明了雙摻雜可以顯著提高催化劑的HER活性。總之，這項工作提供了一個簡單和經濟的一步雙摻雜策略，為高活性和穩定的催化劑的制備提供了可能性。

S, Fe Dual Doped and Precisely Regulated CoP Porous Nanoneedle Arrays for Efficient Hydrogen Evolution at 3 A cm^-2, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.144081.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.144081.

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