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為實現鋰-氧氣（Li-O₂）電池（LOBs）的快速發展，在電催化劑中廣泛應用路易斯堿（Lewis-base）位點來調節路易斯酸（Lewis-acid）位點的性質。然而，路易斯堿位點在LOBs中的直接作用仍然很少被闡明。

基于此，成都理工大學龍劍平教授等人報道了通過構建含有路易斯堿位點的金屬有機骨架（記為UIO-66-NH₂），全面揭示了路易斯堿位點促進LOBs電催化反應過程的關鍵機理。基于UIO-66-NH₂的LOB，實現了高放電比容量（12661 mAh g^-1）、低充放電過電位（0.87 V）和長循環壽命（169次循環）。

通過DFT計算，作者發現以Zr為吸附位點的UIO-66-NH₂對O₂的吸附能為-2.73 eV，高于以N為吸附位點的吸附能（0.72 eV）。結果表明，UIO-66-NH₂中Zr位點對O₂的吸附更有利，說明真正的吸附位點是Zr位點。

更重要的是，吸附在UIO-66-NH₂底物上的O₂分子局部態密度（PDOS）比UIO-66底物表現出更高的反鍵軌道（σ_p*）電子占據度，表明UIO-66-NH₂對O₂分子具有更強的活化能力。由UIO-66-NH₂的路易斯堿位點提供活化電子的O₂分子呈現出拉長的O-O鍵長度為1.42 ?，有助于隨后的氧還原反應（ORR）過程。

此外，作者還計算了UIO-66和UIO-66-NH₂催化劑（001）面（Li₂O₂）簇成核/分解過程的自由能。成核（η_ORR）和分解（η_OER）過電位分別計算為η_ORR = U_D – U₀和η_OER = U_C – U₀，U₀表示平衡電位在整個過程中保持初始態和終止態的自由能恒定，U_D和U_C代表最高放電電位和最低帶電電位。

自由能圖顯示，UIO-66-NH₂的η_ORR和η_OER分別降低了0.41 V和1.59 V，優于UIO-66。DFT計算表明，路易斯堿位點作為電子供體加速反應動力學的作用，從而降低了Li₂O₂在LOBs中成核/分解過程的過電位。

Identifying the Role of Lewis-base Sites for the Chemistry in Lithium-Oxygen Batteries. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202302746.

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龍劍平教授Angew.：探究路易斯堿位點在LOBs中的作用

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