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鋰硫電池因其多電子氧化還原反應和高理論比能（2500 Wh kg^?1）脫穎而出。然而，可溶性多硫化鋰（Li₂S₂和Li₂S）不可逆地轉變為固體短鏈硫物質以及電極材料的大體積變化顯著損害了電池的長期穩定性。

在此，達特茅斯學院李瑋瑒教授和斯坦福大學王海教授團隊提出了一種溶解在有機溶劑中的硫代磷酸鋰絡合物組成的液體硫電極，該電極能夠在沒有沉淀的情況下結合和存儲放電反應產物。使用該種新型復合物作為正極材料，在室溫下實現了高比容量（0.2 C時為1425 mAh g^–1）和優異的循環穩定性（0.5 C下400次循環后保持80%）。

此外，高度可逆的全液態電化學轉換實現了卓越的低溫電池可工作性（在?40°C時>400 mAh g^–1，在?60°C時>200 mAh g^-1）。

圖1. 絡合機制

總之，該工作在TEGDME中開發了一系列硫代磷酸鋰（mP₂S₅–nLi₂S_x）配合物，作為鋰硫電池的液體硫正極。通過不同程度的優化，包括硫鏈長度、絡合化學計量和溶劑選擇，絡合物具有獨特的溶解度和有吸引力的電化學性質。從耦合光譜和DFT研究中獲得的見解使復雜結構、絡合機制和相關電化學反應機制的形成成為可能。絡合提供了一種主體分子結構，該結構可以有效地容納放電反應產物。因此，解決了鋰硫電池中Li₂S₂/Li₂S產生帶來的問題，如緩慢的氧化還原動力學、體積膨脹和電壓極化。

研究結果顯示，3P₂S₅–2Li₂S₈復合物在室溫下表現出優異的電池性能，具有高比容量（0.2 C時為1425 mAh g^–1）和優異的循環穩定性（0.5 C下400次循環后保持80%）。使用DOL作為共溶劑表現出優異的低溫性能（在?40°C時>400 mAh g^–1，在?60°C時>200 mAh g^-1）。總的來說，該項工作為具有優異Li₂S₂/Li₂S溶解度的液體硫基正極提供了一條新的途徑，以提高鋰電池的可逆性、穩定性、循環性能和低溫性能。

圖2. 低溫電池性能評估

High-Performance Lithium–Sulfur Batteries via Molecular Complexation, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.3c05209

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李瑋瑒/王海JACS：分子絡合助力寬溫區高性能鋰硫電池

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