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ACS Catalysis：揭示堿性鈷鹽對OER的陰離子效應，提出陰離子浸出-金屬氧化模型

析氧反應(OER)是水電解、金屬-空氣電池和電化學CO₂還原等關鍵能源設備的陽極半反應，涉及緩慢的四電子過程和O=O鍵的形成。Fe、Co或Ni基氫氧化物是OER的經典非貴金屬基電催化劑，并且具有額外酸性陰離子的金屬堿鹽通常表現出比其金屬氫氧化物對應物更好的OER性能。

換句話說，金屬堿鹽基催化劑存在“陰離子效應”。然而，關于這種新興的OER催化劑的一些基本問題還沒有得到探究。例如，哪種陰離子是最適合OER的?酸性陰離子如何提高OER的性能?

基于此，哈爾濱工業大學徐平和西安交通大學李思偉等用F^?，Cl^?和CO₃^2?陰離子在泡沫鎳表面合成多種堿性鈷鹽[Co(OH)_x(A)_y，A=F^?，Cl^?和CO₃^2?]，并系統地研究它們的OER性能以揭示陰離子效應。根據ECSA歸一化過電位，催化劑的內在OER活性的趨勢為Co(OH)(CO₃)_0.5/NF > Co₂(OH)₃Cl/NF > Co(OH)F/NF > Co(OH)₂/NF。并且，所有的Co(OH)_x(A)_y都經歷了Co(II)表面氧化成Co(III)和Co(IV)的過程，而體相保留了堿性鈷鹽的結構。

此外，研究人員通過XPS和SXAS分析確定了Co(OH)(CO₃)_0.5在制備的Co(OH)_x(A)_y催化劑中具有最佳的OER性能來自于反應后催化劑中較高的活性Co(IV)物種含量，因為CO₃^2-比Cl^–和F^–更容易從堿性鈷鹽晶格中去除。

因此，Co(OH)_x(A)_y基OER催化劑的陰離子效應可以解釋為與晶格中陰離子的浸出難度相關的反應后催化劑中高活性Co(IV)的含量。總的來說，該項研究深入研究了金屬堿性鹽基OER催化劑的陰離子效應，為理解其它OER預催化劑的活化過程提供了一個“陰離子浸出-金屬氧化”模型。

Understanding the Anion Effect of Basic Cobalt Salts for the Electrocatalytic Oxygen Evolution Reaction. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c01243

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