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Angew.：近100%轉(zhuǎn)化率和選擇性！Cu3-BT-COF助力H2O2光合作用和FFA光氧化

過氧化氫（H₂O₂）光合作用與生物質(zhì)增值相結(jié)合，既能最大限度地利用能源，又能實現(xiàn)高附加值產(chǎn)品的生產(chǎn)。基于此，華南師范大學(xué)蘭亞乾教授和陳宜法教授、南京師范大學(xué)俞飛教授等人報道了一系列具有調(diào)控氧化還原分子結(jié)的COFs（Cu₃-BT-COF、Cu₃-pT-COF和TFP-BT-COF），并研究了H₂O₂與糠醇（FFA）光氧化作用下糠酸（FA）的反應(yīng)。其中Cu₃-BT-COF的FA生成效率可達(dá)575 mM g^-1（轉(zhuǎn)化率約100%；選擇性超過99%），同時H₂O₂產(chǎn)率高達(dá)187000 μM g^-1，遠(yuǎn)高于Cu₃-pT-COF、TFP-BT-COF及其單體。

通過DFT計算，作者研究了H₂O₂光合作用與FFA光氧化耦合的可能機理。利用微分電荷密度分析Cu₃-BT-COF結(jié)構(gòu)的電荷分布，發(fā)現(xiàn)BT周圍的靜電電位值為正，表明該區(qū)域比Cu₃更容易獲得電子，親電性更強。

同時，作者還計算了FFA和O₂在Cu₃和BT單元可能吸附位點上對應(yīng)的吸附能。FFA在Cu₃和BT上的吸附能分別為-5.92 eV和-5.66 eV，說明FFA比BT更容易吸附Cu₃，而O₂在Cu₃和BT上的吸附能分別為-3.59 eV和-5.2 eV，表明BT比FFA更容易吸附O₂。

此外，作者還計算出Cu₃-BT-COF的ORR和FOR途徑的自由能。一般而言，ORR生成H₂O₂的反應(yīng)包括三個基本反應(yīng)（O₂ → *O₂ → *HOOH → HOOH，*代表催化位點），其中最后一步（*HOOH → HOOH）為定速步驟（RDS），其能壘為-1.2 eV。

其中，*O₂和*HOOH形成所對應(yīng)的自由能分別為-0.29 eV和-1.38 eV。*O₂生成*HOOH對應(yīng)兩個加氫步驟，其中H來自FFA脫氫。結(jié)果表明，F(xiàn)FA脫氫步驟作為FFA光氧化的RDS步驟與H₂O₂光合作用中O₂的逐步加氫密切相關(guān)。

Regulation of Redox Molecular Junctions in Covalent Organic Frameworks for H₂O₂ Photosynthesis Coupled with Biomass Valorizations. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202303606.

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