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武培怡團隊EES：鋯離子交聯水凝膠電解質操縱Zn 002沉積助力無枝晶Zn金屬負極

水系鋅（Zn）金屬負極的實際應用受到鋅表面副反應和枝晶形成的嚴重阻礙。

在此，東華大學武培怡教授團隊設計了一種由高價Zr⁴⁺陽離子（SFPAM-Zr）交聯的絲素蛋白基水凝膠電解質，用于調節高性能鋅金屬負極的 Zn²⁺沉積和成核行為。作者證明Zr⁴⁺可以增強水凝膠電解質的機械性能，實現穩定的電化學界面。

此外，Zr⁴⁺的強靜電屏蔽作用可以引導Zn²⁺在Zn002平面沉積，并與SFPAM協同抵抗與水分子的副反應和抑制枝晶生長。因此，SFPAM-Zr水凝膠電解質賦予對稱鋅電池穩定的可逆性和57%的高放電深度（DOD）。Zn/活性炭（AC）電容器可以穩定40000次循環，容量保持率為99%，Zn/PANI電池可以在不同溫度下進行長期循環。

圖1. SFPAM-Zr對Zn沉積和擴散行為的機理探究

總之，該工作采用四價Zr⁴⁺離子賦予水凝膠電解質高機械和電化學性能。Zr⁴⁺與水凝膠中官能團之間的交聯增強了水凝膠電解質的機械強度，并減輕了Zr⁴⁺的水解，從而實現穩定的電化學循環。此外，Zr⁴⁺在Zn金屬上較低的吸附能實現了較強的靜電屏蔽作用，可以抵抗水分子引起的腐蝕，并引導Zn在002面上沉積，避免副反應發生和抑制枝晶生長。因此，具有SFPAM-Zr的對稱鋅電池可在0.5 mA cm^-2電流密度下實現2500 h、40 mA cm^-2 電流密度下實現650 h優異循環性能。

此外，SFPAM-Zr優異的副反應抑制性能使得對稱電池在5 mA cm^-2下具有57%的超高DOD，并在8 mA cm^-2下具有間歇擱置的穩定循環。SFPAM-Zr還賦予Zn/AC電容器40000次循環后容量保持率為99%的高容量，以及Zn/PANI電池在室溫和-30℃下具有穩定循環的能力。因此，該工作證明通過高價陽離子設計水凝膠電解質的策略可以加速高性能水系鋅基器件的實際應用。

圖2. 全電池和電容器的電化學性能

Manipulating Zn 002 deposition plane with zirconium ion crosslinked hydrogel electrolyte toward dendrite free Zn metal anodes, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee02114a

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