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周光敏AM:揭示正負極之間的耦合效應,開發實用的鋰硫電池

周光敏AM:揭示正負極之間的耦合效應,開發實用的鋰硫電池
硫正極的局部反應異質性和鋰負極的不均勻鋰沉積是鋰硫(Li-S)電池實際應用中難以解決的問題。盡管目前在分別優化硫正極或鋰負極方面取得了令人矚目的進展,但對正負極之間的高度耦合關系仍缺乏全面的了解。
周光敏AM:揭示正負極之間的耦合效應,開發實用的鋰硫電池
清華大學深圳國際研究生院周光敏等受Butler-Volmer方程的啟發,通過同時考慮傳質指數(Imass)和電荷轉移指數(Icharge),確定了有助于合理設計硫正極結構的二元描述符(IBD),并構建了IBD與鋰負極形態演變之間的關系。
有限元結果表明,由IBD調控的局部電流密度是硫正極和鋰負極電化學行為的橋梁。具體來說,較高的IBD可以在正負極上產生分布更均勻的局部電流密度,從而促進均勻反應。
周光敏AM:揭示正負極之間的耦合效應,開發實用的鋰硫電池
圖2 具有高IBD的MF@CNT正極的制備
結合有限元的理解,作者報告了一種三聚氰胺甲醛@碳納米管(MF@CNT)海綿作為具有高IBD的模型硫宿主,其相互連接的孔隙結構不僅能均勻局部電流密度,還能實現快速離子傳輸,從而減輕正負極的反應異質性。這種MF@CNT具有重量輕、機械強度高、對電解液的浸潤性好等優點,并具有大規模生產的潛力。
結果,基于MF@CNT的Li-S電池在16 mg cm-2的高硫負載下顯示出 20.3 mAh cm-2的驚人容量。更重要的是,基于MF@CN的Ah級軟包電池的能量密度分別為318 Wh kg-1和473 Wh L-1,顯示出巨大的實際應用潛力。
周光敏AM:揭示正負極之間的耦合效應,開發實用的鋰硫電池
圖3 S-MF@CNT的電化學性能
Unraveling The Coupling Effect Between Cathode And Anode Towards Practical Lithium-Sulfur Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202303610

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