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中南大學劉洋Chem. Eng. J.：改變α-SnWO4薄膜的表面原子排列實現高效光解水

由于不可再生的化石能源的短缺，迫切需要尋找新的能源來減少我們對化石能源的依賴。氫氣因其清潔、高效、可再生等優點而成為一種選擇。在制氫的方法中，光電化學(PEC)水分解可以在溫和的反應條件下充分利用光能和電能進行。自1972年報道了TiO₂以來，許多金屬氧化物被用于PEC水分解。2015年，Pyper等首次合成了純相α-SnWO₄薄膜光電陽極，它具有窄帶隙(～1.9 eV)、獨特的能帶結構、高理論電流密度(～24.4 mA cm^-2)等優點。然而，其較差的電荷轉移能力和較高的水氧化能壘限制了其實際應用。

基于此，中南大學劉洋等人通過簡單地浸泡法將α-SnWO₄光電陽極暴露在富含Sn²⁺或H⁺的微環境中，從而巧妙地調整了α-SnWO₄光電陽極表面的Sn和W的原子比例。

為了研究富錫SWO、SWO和少錫SWO光電陽極的PEC水分解性能，本文在0.2 M KPi緩沖液中測試了催化劑在AM 1.5 G照明(～100 mW cm^-2)下的線性掃描伏安(LSV)曲線和J-V曲線。與SWO光電陽極(0.79 mA cm^-2)相比，富錫SWO光電陽極的光電流密度(1.05 mA cm^-2)有巨大的提升，這是因為參與反應的光生空穴更多，以及表面的錫活性位點更多。令人興奮的是，該催化劑的光電流密度相當于甚至優于大多數報道的α-SnWO₄光電陽極。相比之下，少錫的SWO光電陽極的光電流密度下降至0.47 mA cm^-2。

此外，富錫SWO、SWO和少錫SWO的起始電位分別為0.47 V、0.55 V和0.70 V_RHE，起始電位的負移可能會促進光生空穴參與水氧化反應，進而減小外界偏壓。之后，本文還計算了三種催化劑的電荷分離效率(η_sep)和電荷注入效率(η_inj)，以評價催化劑對光生電子-空穴對的利用。

根據研究結果可以發現，富錫的SWO光電陽極的η_sep和η_inj由于光電陽極表面錫缺陷的減少而增加，而少錫的SWO的η_sep和η_inj則出乎意料地降低。除此之外，應用偏置光子電流效率(ABPE)也是評價光電陽極性能的重要參數。

令人滿意的是，富錫的SWO的ABPE值在0.9 V_RHE時達到最大值0.16%，是少錫的SWO(0.07%)的2.3倍。這些結果表明，富錫SWO光電陽極具有最佳的PEC活性。

為了幫助理解表面原子結構對功函數和帶邊的影響，本文進行了理論計算。本文構建了不同的模型，分別SnSn、WW和第二層為Sn的SnOSnO/第二層為W的WOWO。計算后發現，SnSn的功函數最低(2.95 eV)，而SnOSnO(6.52 eV)、WOWO(7.66 eV)和WW(7.93 eV)表現出更正的功函數。計算得到的功函數存在極大的偏差，Sn/W比有增大趨勢的表面會將功函數移向真空能級。

同時，隨著表面錫原子的增加，帶邊位置也向真空能級偏移。表面層和內部之間的功函數差可以形成一個相互作用的電場，有利于電荷的分離。此外，空穴極化子傾向于在Sn位點形成，而電子極化子傾向于在W位點形成。

因此，富錫的末端表面富集空穴極化子，電子極化子較少，從而降低了復合的趨勢。值得注意的是，根據本文的計算還可以得知，對于SnSn和WW，^*O→^*OOH是電勢決定步驟，而SnSn比WW具有更低的能壘。總之，該工作從理論上和實驗上驗證了光電陽極的表面組成可以影響其光電電化學性能。

Engineering Surficial Atom Arrangement on α-SnWO₄ Film for Efficient Photoelectrochemical Water Splitting, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.144096.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.144096.

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