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嚴重的枝晶生長和高活性是鋰金屬負極面臨的兩個最棘手的問題。高活性會導致鋰與電解質之間不可避免的界面反應，形成固體電解質界面（SEI）。由于鋰的高模量和體積變化，鋰枝晶會破壞SEI，導致SEI的重建和鋰的消耗。SEI的不穩定性還會加速枝晶的生長，最終導致長期電化學循環中壽命差。

在濫用條件下，如機械（釘子穿刺等）、電化學（過充等）或熱（過熱等）濫用時，溫度可能急劇升高。因此，鋰金屬與電解質之間的放熱反應會在高溫下劇烈發生，并持續破壞SEI，這最終可能引發熱失控和嚴重的安全事故。

基于以上討論，SEI在電化學循環和熱失控條件中起著關鍵作用。電化學和熱穩定的SEI可以有效減少連續的副反應，從而提高鋰金屬電池的循環穩定性和熱安全性。

成果簡介

近日，東南大學程新兵、清華大學張強教授等通過一種獨特的電解質體系構建了電化學和熱穩定的固體電解質界面（SEI）。該電解質體系采用三鹽（3.0 mol/L 三氟甲基磺酰亞胺鋰（LiTFSI）、0.05 mol/L 六氟磷酸鋰（LiPF₆）、緩釋型硝酸鋰（LiNO₃））溶于氟乙烯碳酸酯（FEC）和二甲基碳酸酯（DMC）的混合溶劑中（體積比為1:4）。這種電解質體系易于形成了富含F-/N-元素的無機物界面層，能夠在長周期循環和安全受損條件下保持穩定。

具體而言，先進電解質有助于實現鋰金屬陽極的穩定沉積和剝離，400個循環后保持98.98%的庫侖效率。本研究采用3.14 mAh cm^?2的LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂陰極的鈕扣型全電池可以達到200個循環的壽命，而采用4.0 mAh cm^?2的LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂陰極的1.0 Ah軟包型全電池可以達到72個循環的壽命。同時，1.0 Ah軟包型電池的熱安全性也得到了改善，起始溫度和觸發溫度從70.8℃和117.4℃提高到100.6℃和153.1℃，最高溫度則從1092.2℃降低到394.8℃。

圖文導讀

圖1 SEI結構與組分表征

作者通過功能性三鹽和溶劑的協同作用，構建了電化學和熱穩定的固體電解質膜（SEI）。3.0 mol/L LiTFSI作為主要鹽用于調節電解液的熱穩定性和溶劑化結構，0.05 mol/L LiPF₆與FEC結合增加了LiF的含量，而緩釋LiNO₃提高了SEI的Li離子導電性。這種先進的電解質可以在鋰金屬表面原位形成富含F-/N-元素的無機物質SEI，為鋰金屬提供更好的電化學/熱保護。

圖2 Li的沉積和剝離行為

圖3 全電池的電化學性能

因此，在充放電過程中實現了均勻的沉積/剝離，并且在高溫下具有高熱穩定性的鋰金屬電池。一方面，由于無機物質SEI對鋰枝晶的抑制作用，Li-Cu半電池在400個循環中保持著高庫侖效率（98.98%）。穩定的SEI也表明，在1.0 mA cm^?2和1.0 mAh cm^?2條件下，Li-Li對稱電池在850小時內具有穩定的Li電鍍和剝離行為，而常規SEI在160小時時由于嚴重的枝晶和脆弱的界面發生短路，這可以通過不同循環的鋰半電池的阻抗譜來證實。在全電池測試中，Li-NCM523鈕扣和軟包全電池經過200個循環后分別保持了85%的容量保留率。電池極化的速度較慢，表明穩定的SEI抑制了在鋰金屬陽極上的界面副反應。

圖4 軟包電池的熱穩定性

另一方面，無機物質SEI的高熱穩定性提高了1.0 Ah軟包電池的安全性能。其起始和觸發溫度分別提高了46.6℃和52.5℃，而最高溫度降低了697.4℃，為電池的運行留下了更多的安全空間。

綜上，本研究全面討論了鋰金屬電池的循環和熱穩定性，并建立了它們之間的關系，為鋰金屬電池的實際應用提供了新的見解。

文獻信息

Cheng, X.-B.,?Yang, S.-J.,?Liu, Z.,?Guo, J.-X.,?Jiang, F.-N.,?Jiang, F.,?Xiong, X.,?Bo Tang, W.,?Yuan, H.,?Huang, J.-Q.,?Wu, Y.,?Zhang, Q.,?Electrochemically And Thermally Stable Inorganics-rich Solid Electrolyte Interphase for Robust Lithium Metal Batteries.?Adv. Mater.?2023, 2307370.?https://doi.org/10.1002/adma.202307370

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