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劉彬/李旭寧等Nature子刊：原位光譜研究電還原CO/CO2制甲醇中單原子中心本征結構

探索CO/CO₂電還原（CO_xRR）過程對實現碳循環具有重要意義，但破譯反應機理以設計克服緩慢動力學的催化體系還具有挑戰性。

基于此，香港城市大學劉彬教授、中科院大連化學物理研究所李旭寧研究員和法國巴黎西岱大學Marc Robert等人報道了一種配位結構明確的單原子鈷（Co）催化劑模型，以揭示了CO_xRR的潛在反應機理。所制備的單原子Co催化劑在-0.70 V下，在CORR（0.5 M K₂HPO₄電解質，pH=9.6）條件下，甲醇的法拉第效率（FE）高達47.8%，而在CO₂RR條件下，甲醇的產量基本受到抑制。在膜電極組件（MEA）電解槽中，在30 mA cm^-2條件下，甲醇法拉第效率（FE）最高可達65%。

DFT計算表明，CoPc很容易在配體上質子化（記為H-CoPc），使其更具有熱力學穩定性，因此H-CoPc被認為是CO/CO₂電化學還原的起始物種。

根據反應的吉布斯自由能可知，CO₂RR中的限速步驟是H-CoPc-CO的CO解吸（0.38 eV），而CORR中的限速步驟是H-CoPc-CO^–的質子化（0.40 eV）。此外，將H-CoPc-CO還原為H-CoPc-CO^–中間體需要0.72 eV的相當高的能壘，表明H-CoPc-CO和H-CoPc-CO^–都會在溶液中積累。

對比CO的吸附（0.29 eV），H-CoPc^?（0.19 eV）上CO₂吸附的反應能壘較低，即使在CO飽和的電解質中少量CO₂也能優先吸附和活化CO₂。

在CORR中，H-CoPc-CO^–中間體形成的能壘要低得多，表明CO在CO轉化為CH₃OH途徑上更容易被H-CoPc^–激活，而在CO₂轉化為CO途徑上實現這種激活還具有挑戰性，因為H-CoPc-CO在還原后轉化為H-CoPc-CO^–的可能性很小。CO作為反應物的直接參與可降低H-CoPc-CO^–中間體形成的反應能壘，從而導致單原子Co催化位點上CORR中甲醇的高選擇性。

In-situ spectroscopic probe of the intrinsic structure feature of single-atom center in electrochemical CO/CO₂ reduction to methanol. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-39153-6.

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