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李俊華/熊尚超Nature子刊：Sn摻雜Pt/TiO2上CO吸附觸發反向氧溢出，增強低溫CO氧化

氧化物負載的鉑基金屬催化劑廣泛應用于環境催化、電催化和與能源有關的加氫過程。研究貴金屬催化反應的界面化學機理對催化科學的發展具有重要意義。強金屬-載體相互作用(SMSI)效應已被廣泛用于描述和/或解釋電子相互作用現象，以及金屬在支撐材料上的穩定化/不穩定化。另一個重要的概念是吸附質和/或中間體通過金屬載體界面的傳輸，稱為活性物質溢出。與此同時，氧的溢出在氧化還原反應中也起著根本性的重要作用，然而對氧溢出的關注卻很少。

基于此，清華大學李俊華和西南交通大學熊尚超等通過Sn摻雜對金紅石型TiO₂進行調控，以激活TiO₂載體中的氧，并闡述了低溫(100°C)CO氧化過程中Sn摻雜TiO₂(SnTiO₂)向Pt位點反向溢氧的界面化學過程。

實驗結果表明，所制備的Pt/SnTiO₂的CO氧化活性是參考催化劑(Pt/TiO₂-A和Pt/TiO₂-R)的6-12倍，并且在7天的測試中沒有失活的跡象(在10% H₂O和100 ppm SO₂存在下)。

界面化學研究表明，CO在Pt位上的吸附觸發了反向氧溢出(ROS)，隨后出現了Pt⁴⁺物種。隨著Ti-O-Sn鍵在CO吸附Pt位點附近的斷裂，產生了O物種，形成了催化不可缺少的Pt-O位點。

基于以上結論，研究人員推測提高載體的氧遷移率，如構建不對稱氧(M₁-O-M₂)或摻雜具有弱M-O鍵的次級金屬，可能對促進反向氧溢出(ROS)特別有效。綜上，反應物-吸附-目標產物觸發界面反向氧溢出特性的揭示有助于理解反應物中不同催化反應的機理，將引起對微結構和反應物之間的效應的進一步研究。

Reverse Oxygen Spillover Triggered by CO Adsorption on Sn-doped Pt/TiO₂ for Low-temperature CO Oxidation. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-39226-6

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