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1. 港科大EES：通過新型硝酸鹽添加劑提高聚DOL基準固態電解質的可行性

電池頂刊集錦：陳人杰、唐永炳、王海燕、唐有根、盧紅斌、張隆、陳沖、申志濤、周柳江、張永起等成果！

準固態電解質（QSSEs）的原位聚合正在成為開發可擴展、安全和高性能準固態鋰金屬電池的一種前景廣闊的方法。在這種情況下，聚DOL基電解質由于其寬的電化學窗口和與鋰金屬的強兼容性而極具吸引力。此外，為了增強鋰金屬的穩定性，通常會添加LiNO₃，因為它可在鋰金屬負極的表面產生富含Li₃N的有效固體電解質界面。然而，LiNO₃會阻止DOL的開環聚合，使這兩種化合物不相容。

圖1 TEGDN的設計

香港科技大學Francesco Ciucci等開發了一種新型硝酸鹽基添加劑–二硝酸三乙二醇酯（TEGDN）來替代LiNO₃，以解決上述問題。研究顯示，與LiNO₃類似，TEGDN也能在鋰表面形成致密、富含Li₃N的固體電解質節目，從而保護鋰免受寄生反應的影響。然而，與LiNO₃不同的是，TEGDN不會干擾DOL的聚合，因此可以制備出高效的電解質，所得電解質在室溫下離子電導率為2.87 mS cm^-1，氧化穩定性電位為4.28 V。

圖2 半電池性能及SEI分析

此外，與不含TEGDN的QSSE電池相比，含TEGDN的QSSE電池的容量和庫侖效率都有所提高。例如，Li|TEGDN-QSSE|LiFePO₄紐扣電池在1C下可穩定循環超過2000次，而不含TEGDN的QSSE電池只能穩定循環800次。另外，采用TEGDN-QSSE的1.7 Ah軟包鋰硫電池的初始比能量為304 W h kg^-1，在循環50次后仍能達到79.9%的高容量保持率，超過了之前報道的絕大多數軟包鋰硫電池。

總之，該研究首次提出了一種新的添加劑來解決聚DOL與LiNO₃不兼容的問題，并通過形成富含Li₃N的固態電解質界面，開發出了原位聚合準固態電池，該電池具有顯著的容量和穩定性。

圖3 全電池性能

Towards durable practical lithium–metal batteries: advancing the feasibility of poly-DOL-based quasi-solid-state electrolytes via a novel nitrate-based additive. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee02020g

2. 唐永炳Angew：提高非犧牲電解液添加劑的靜電極性，穩定鋅金屬負極

雖然添加劑被廣泛應用于水系電解液中，以抑制鋅負極上枝晶化合物的形成和析氫反應，但對于如何選擇合適的添加劑來調節可逆的鋅沉積/剝離化學反應，目前還缺乏合理的設計原則和系統的機理研究。

圖1 理論計算

中國科學院深圳先進技術研究院唐永炳等以糖類為代表，揭示了非犧牲添加劑的靜電極性是其穩定鋅負極能力的關鍵描述符。具體而言，作者選擇了果糖、核糖、脫氧核糖和蔗糖等四種典型的非犧牲且具有不同分子靜電極性的糖分子作為添加劑，首次研究了分子靜電極性對Zn²⁺脫溶劑化和Zn沉積的調節作用。

理論計算表明，糖分子的靜電位對Zn²⁺溶劑化鞘結構和分子吸附層（MAL）有重要影響。其中，蔗糖因其最高的分子靜電極性而具有最強的解溶劑化能力。因此，蔗糖與Zn²⁺的配位能力最強，從而降低了水合鋅離子的水活性，提供了最高級別的耐腐蝕性。同時，由于蔗糖的高靜電極性和最佳親核性，它在鋅表面的吸附能力最強，從而促進了Zn²⁺在鋅表面的均勻分布和成核，減少了鋅枝晶的形成。

圖2 Zn對稱電池性能

表征和電化學測試進一步證實，最大限度地提高糖添加劑的靜電極性有利于促進脫溶劑化、形成分子吸附層和抑制副反應，從而提高Zn沉積/剝離的穩定性。因此，極性最大的蔗糖添加劑對Zn對稱電池壽命的提高效果最好（在0.5 mA cm^-2和0.5 mAh cm^-2條件下，壽命為3300小時）。

此外，這項工作還進一步組裝了使用蔗糖添加劑電解液的Zn//MnO₂全電池，結果該電池表現出卓越的長期循環穩定性，在1 A g^-1條件下循環800次后容量保持率達80%，遠高于未使用添加劑的電池。這項研究為篩選高性能鋅離子電池的最佳添加劑提供了理論指導。

圖3 Zn//MnO₂全電池性能

Maximizing Electrostatic Polarity of Non-Sacrificial Electrolyte Additives Enables Stable Zinc-Metal Anodes for Aqueous Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202307880

3. 陳人杰/黃永鑫Sci Bull.：新型冠醚的分子識別效應助力高可逆鋅負極

水系鋅離子電池具有包括高豐度、低毒性和本征不可燃性的顯著優勢。然而，由于枝晶生長和腐蝕反應不受控制，這種電池表現出嚴重的不可逆性，這限制了它們的實際應用。

圖1 溶劑化鞘結構的表征

北京理工大學陳人杰、黃永鑫等受其獨特的分子識別特性的啟發，篩選出具有與Zn²⁺離子直徑相同的內腔尺寸的超分子冠醚作為大環宿主，以優化Zn²⁺配位環境，從而抑制H₂O分子的反應性，并誘導原位形成有機-無機混合雙重保護界面相。

冠醚中高度規整的低聚環氧乙烷單元賦予其獨特的分子識別能力，這使其能夠根據內腔的大小與金屬離子特異性結合，而大環體的外部則是疏水的，這就抑制了水引起的析氫反應和鋅負極腐蝕。

圖2 半電池性能

此外，原位組裝的界面相具有”離子篩”效應，可排斥H₂O分子并促進Zn²⁺的快速傳輸，從而抑制副反應并使Zn²⁺離子均勻沉積。因此，Zn||Zn對稱電池中的Zn負極顯示出較長的循環壽命，在2.0 mA cm^-2/2.0 mAh cm^-2條件下運行超過1360 h，相當于1.36 Ah cm^-2的超高累積沉積容量。

同時，Zn|||Cu半電池的CE值高達 98.4%。此外，添加了冠醚添加劑的Zn||LMO全電池在200次循環后的保持率提高了70%，從而證明了實現非枝晶Zn負極并延長其使用壽命的策略大有可為。

圖3 Zn||LMO全電池性能

Molecular recognition effect enabled by novel crown ether as macrocyclic host towards highly reversible Zn anode. Science Bulletin 2023. DOI: 10.1016/j.scib.2023.08.024

4. 三單位EnSM：高氟化非水固液混合界面實現抗日歷老化的鋅金屬電池

鋅金屬在水系電解質中的熱力學不穩定性歸因于鋅負極嚴重的界面問題。

圖1 P-PFL@Zn的設計

復旦大學盧紅斌、北京科技大學張隆、小米電動車科技有限公司Zedong Zhao等采用主客體策略在鋅負極表面設計了一種類似混凝土結構的富氟固液界面。具體而言，作者合成了一種含氟多孔共價有機框架（FCOF），作為封裝Zn(OTf)₂鹽和高化學惰性液態全氟聚醚（PFPE）的宿主。研究顯示，制備的富氟固液復合材料在Zn表面構建了一個強疏水性無缺陷保護層（P-PFL@Zn），低表面能的液態全氟聚醚附著在Zn表面，消除了缺陷位點，并能承受循環過程中的動態界面波動。

此外，固態FCOF是一種多孔框架結構，為限制全氟聚醚的流動性提供了快速離子傳輸通道和穩定的封閉空間。Zn(OTf)₂鹽為界面傳輸提供了足夠的Zn²⁺離子，從而緩解了濃度極化。豐富的氟元素所賦予的水油不溶性和疏水性，限制了水通過P-PFL的滲透，從而有效防止了腐蝕反應，延長了抗日歷老化壽命。

圖2 P-PFL的電化學性質

實驗顯示，在靜態儲存條件下，P-PFL@Zn具有長達40天的優異防腐蝕效果。在連續循環過程中，P-PFL層也具有很高的保形性，并能延緩枝晶的生長。由于P-PFL@Zn的協同優勢，對稱電池在5 mAh cm^-2和10 mA cm^-2條件下的快速充電循環壽命達到900 h。在日歷老化循環模式（重復12小時靜置和30次循環）下，高面容量全電池的循環壽命為1000次，高容量保持率為90%。

此外，在有限的鋅用量和高電流密度（30 mA cm^-2）以及負/正極（N/P）容量比分別為4:1和9:1條件下的全電池的循環壽命分別超過1,000和10,000次。

圖3 電化學性能研究

Highly fluorinated non-aqueous solid-liquid hybrid interface realizes water impermeability for anti-calendar aging zinc metal batteries. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102920

5. Adv. Sci.：一種用于高性能硅負極的多功能原位共價氫鍵互鎖粘結劑

硅作為高能量密度鋰離子電池的一種前景廣闊的負極材料，受到了廣泛關注。然而，硅在循環過程中很容易粉化，導致失去電接觸，最終縮短電池壽命。因此，人們開發了硅負極粘結劑來消散硅負極的巨大機械應力，并提高其機械性能。然而，硅負極粘結劑與銅集流體之間的界面穩定性也應得到改善。

圖1 具有增強電化學性能的TUPN粘結劑的化學結構示意

首爾大學Jong-Chan Lee、釜山大學Jin Hong Lee、韓國化學技術研究所Dong-Gyun Kim等通過三甘醇（TUEG）氨基和異氰脲酸酯三縮水甘油酯（TGIC）環氧基團之間的原位交聯，合成了一種硫脲聚合物網絡（TUPN）粘結劑，用于高性能硅負極。研究發現，適當交聯的TUPN10具有出色的機械性能，包括拉伸強度、延展性和回彈性，從而能夠控制鋰化/去鋰化過程中體積變化產生的內應力。

此外，TGIC的環氧基團和硅的羥基形成了共價鍵，在電解質-電極界面上形成了穩定的SEI薄層。另外，由于硫脲和異氰尿酸酯分子的存在，集流體與TUPN10粘結劑之間形成了物理相互作用，從而提高了界面穩定性。

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圖2 三維交聯TUPN的設計與表征

基于這些多功能特性，采用TUPN10粘結劑的硅負極在電流密度為0.2 C時達到 2726.2 mA h g^-1的優異容量，在電流密度為1.0時達到了1839.6 mA h g^-1。此外，使用TUPN10粘結劑的硅負極還表現出穩定的循環穩定性，100次循環后的可逆容量高達1530.1 mA h g^-1，相當于73.3%的高保持率。

總體而言，這種多功能粘結劑的設計原理為進一步改進各類電極材料的潛在應用提供了巨大前景。

圖3 電化學性能研究

A Multifunctional Interlocked Binder with Synergistic In Situ Covalent and Hydrogen Bonding for High-Performance Si Anode in Li-ion Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202302144

6. 王海燕/唐有根/李熠鑫Adv. Sci.：具有超高能量密度和均勻鋁剝離行為的準固態鋁-空氣電池

水系鋁-空氣電池具有理論容量高、成本低和安全性高的特點，因此備受關注。然而，鋁金屬負極上不可避免的析氫反應和電解液泄漏仍然限制了電池的壽命和安全性。

圖1 空白和準固態電解質中鋁負極的示意圖

中南大學王海燕、唐有根、李熠鑫等首次提出了一種基于粘土的準固態電解質，它具有優異的兼容性和類似液體的離子導電性，以解決這些問題。具體而言，這項工作通過簡單地混合高嶺土和KOH溶液制備了一種準固態電解質，用于水系鋁-空氣電池。其中豐富的親水基團（如O─H、Si─O和Al─O）限制了游離的H₂O分子，從而在Al/電解質界面上形成貧H₂O環境，抑制析氫反應。

同時，由于電解質中陽離子的吸附，高嶺土表面在電場驅動下形成了快速離子通道，從而增強了電解質的離子導電性。此外，鋁負極表面緊密接觸的高嶺土可以通過高嶺土均勻的孔徑分布促進鋁離子的均勻剝離。

圖2 鋁負極在準固態電解質中的電化學性能

得益于這些優勢，鋁負極的腐蝕速率從0.075 mg cm^-2 min^-1（空白4 m KOH（4 mol L^-1）溶液）降至0.016 mg cm^-2 min^-1（KOH溶液與高嶺土的電解質重量比為 1:1）。

此外，準固態電解質使鋁-空氣全電池實現了2765 mAh g^-1的超高比容量和4.56 KWh kg^-1的優異能量密度，在所有已報道的作品中名列前茅。這種準固態電解質成本低、生產簡單，對鋁-空氣電池的大規模應用具有重要價值，并為其他類似電池系統提供了一種新策略。

圖3 準固態電解質中Al離子均勻剝離的機理

Quasi-Solid-State Aluminum–Air Batteries with Ultra-high Energy Density and Uniform Aluminum Stripping Behavior. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202304214

7. 河南大學Adv. Sci.：設計聚合物-合金雜化人工層，實現穩定的鋅金屬負極

鋅金屬電極的理論容量高達820 mAh g^-1，被視為下一代充電電池的理想候選材料。然而，不可避免的析氫反應、難以控制的枝晶生長和嚴重的鈍化反應很大程度上阻礙了其實際應用。

圖1 聚合物-合金雜化人工層的設計

河南大學陳沖、申志濤、劉英等通過將一種含有SnSb納米顆粒和Nafion（NFSS）的新型聚合物-合金雜化人工層沉積在鋅金屬表面，開發了適用于水系鋅基電池的穩健負極。具體而言，通過金屬鹽溶液（SnCl₂+SbCl₃）與鋅之間的簡單置換反應以及隨后的Nafion層旋鑄，NFSS層很容易在鋅表面形成。

研究顯示，均勻且親鋅的SnSb（SS）納米顆粒可Nafion-SnSb鍍層鋅（NFSS@Zn）電極內提供充分的傳輸通道和大量的Zn²⁺成核位點，使其具有高Zn²⁺導電性和低成核能壘。同時，柔軟的Nafion聚合物能強化SS層與鋅金屬負極的界面接觸，并選擇性地屏蔽陰離子和游離H₂O，使NFSS@Zn電極具有優異的結構完整性和抗腐蝕能力，并減輕了界面副反應。

圖2 對稱電池性能

因此，在1 mA cm^-2電流條件下，NFSS@Zn電極具有超過1500小時的長循環壽命和超低的電壓滯后（25 mV）。同時，當與MnO₂正極配對時，制備的全電池也能在3 A g^-1的條件下穩定運行1000次循環，容量保持率超過71.8%。總體而言，這項研究為提高鋅陽極的性能提供了一種啟發式方法。

圖3 全電池性能

Regulated Zn Plating and Stripping by a Multifunctional Polymer-Alloy Interphase Layer for Stable Zn Metal Anode. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202303343

8. 周柳江/張永起/陳永EnSM：甘油作為協同操縱劑和脫溶劑實現長壽命無枝晶鋅負極

由于難以控制的鋅枝晶生長、嚴重的寄生副反應以及較差的低溫性能，水系鋅儲能裝置的發展受到嚴重限制。

圖1 對稱電池性能

電子科技大學周柳江、張永起、佛山科學技術學院陳永等在鋅電池的1 M Zn(ClO₄)₂和0.5 M Na₂SO₄電解液中引入了適當濃度為2.1 M的甘油（Gl）作為協同操縱劑和脫溶劑。理論計算和實驗分析證實，Gl-Na⁺結構在沉積過程中會吸附在鋅負極上，增加了鋅枝晶上負電荷的靜電屏蔽面積，從而抑制了其生長。

同時，Gl對Zn²⁺的脫溶劑化作用促進了溶劑化結構的優化，從而使Zn²⁺均勻沉積。此外，Gl還能抑制寄生副反應和電解液的凝結，從而確保電極表面的均勻性，提高低溫性能。

圖2 雜化電解液對鋅沉積剝離過程的影響

因此，采用改性電解液，在 2 mA cm^-2和1 mA h cm^-2的條件下，穩定的鋅沉積剝離可持續2930小時，是不含Gl電解液的7.5倍。此外，即使在零下10 ℃的條件下，基于活性炭和V₂O₅//Zn全電池的混合電容器在循環30,000次和3000次后，容量保持率也分別達到了95.37%和62.84%。總體而言，這項研究提出了一種雙添加劑協同作用的有效策略，以促進高性能水系電池鋅電極的穩定性。

圖3 鋅離子混合電容器的電化學行為

Synergistic Electrostatic Shielding Manipulation of Na+ and Desolvation Effect of Zn2+ Enabled by Glycerol for Long-Lifespan and Dendrite-Free Zn Anodes. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102929

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