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嚴重的環境污染和資源枯竭迫使氫能取代化石燃料。電化學水分解仍是綠色制氫的主要方法。通常，由于中性和堿性電解質中H⁺濃度低，析氫反應(HER)的Volmer步驟(H₂O?+?e^–→H^*+OH^–)或Heyrovsky步驟(H₂O?+?H^*+e^–→H₂?+?OH^–)的動力學都是較為緩慢的。

因此，為了迎接即將到來的“氫經濟”，開發適用于較寬pH范圍的HER催化劑是一項艱巨的挑戰。以鉑(Pt)為代表的貴金屬在HER中表現出最優的催化性能，然而高成本和低生產規模嚴重阻礙了Pt催化劑的應用。因此，探索價格低廉、活性高、天然儲量豐富的HER催化劑是至關重要的。

基于此，華南師范大學張璋和河北工業大學張小明(共同通訊)等人通過控制多組分的耦合作用，在碳布(CC)上原位制備了一種具有MoO₂-Mo₂C-NC(氮摻雜碳)異質結構的高效HER電催化劑。

為了測試催化劑的HER性能，本文著重分析了MoO₂-NC@CC，MoO₂-Mo₂C-NC@CC-900°C，MoO₂-Mo₂C-NC@CC-950°C和Mo₂C-NC@CC在較寬的pH范圍內的HER性能。本文首先測試了催化劑在0.5 M H₂SO₄中的HER性能。

正如預期的那樣，MoO₂-Mo₂C-NC@CC-950?℃異質結構具有最佳的HER活性，其在10 mA cm^-2的電流密度下的過電位僅為72 mV，其過電位小于MoO₂-Mo₂C-NC@CC-900°C(98 mV)，Mo₂C-NC@CC(117 mV)和MoO₂-NC@CC(241 mV)的同時，MoO₂-Mo₂C-NC@CC-950?℃的過電位還最接近20% Pt/C(44 mV)。之后，本文繼續研究了催化劑在1 M KOH 中的HER性能。

MoO₂-Mo₂C-NC@CC-950°C依舊表現出最優異的HER活性，在10 mA cm^-2的電流密度下，其過電位最低(79 mV)，Tafel斜率也最小(59.70 mV dec^-1)，優于MoO₂-Mo₂C-NC@CC-900°C(159 mV，67.02 mV dec^-1)，Mo₂C-NC@CC(180mV，91.92 mV dec^-1)和MoO₂-NC@CC(228 mV，437.21 mV dec^-1)，并且依舊十分接近20% Pt/C的過電位和Tafel斜率(32 mV和46.27 mV dec^-1)。

最后，本文測試了催化劑在1 M PBS中的HER性能。MoO₂-Mo₂C-NC@CC-950?°C在1 M PBS中，在10 mA·cm^-2的電流密度下，過電位僅為206 mV，Tafel斜率為133.42 mV dec^-1。此外，MoO₂-Mo₂C-NC@CC-950?°C還可以穩定保持50 mA·cm^-2的電流密度95小時。MoO₂-Mo₂C-NC@CC在酸性、中性和堿性介質中的HER性能表明，其可以在較寬的pH范圍內應用，并具有良好的活性。

根據本文的表征和測試結果可以發現，MoO₃上聚吡咯(Ppy)電沉積后可控碳化策略使得催化劑呈現出獨特的富異質界面納米結構，與基底結合緊密，具有豐富的O空位和C缺陷。此外，根據本文的原位拉曼電化學測試結果可以發現，觸發應變效應，C原子成為氫吸附的活性位點，并表明Mo和C原子在HER中存在協同作用。除此之外，由于催化劑中存在大量的C晶體缺陷和O空位，在表面形成了一個H₃O⁺積累的酸性環境，促進了Mo和C原子在堿性介質中的H-捕獲。

之后，本文的密度泛函理論(DFT)計算還清楚地證明，多組分的強耦合作用改變了Mo和C原子的電子構型，從而優化了ΔG_H*、水在異質結構中的吸附和解離，有利于催化劑HER活性的提高。總之，本文的工作成功地克服了非晶碳不能與其他相形成強耦合作用或成為活性組分的挑戰，提高了原子的利用率，并且極大地提高了催化劑的HER性能。更加重要的是，本文的工作還為進一步探索HER電催化劑的催化機制提供了思路。

Coupling Interactions Enhancing Molybdenum-Based Electrocatalysts for High-Efficiency Hydrogen Evolution at Wide pH, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.143908.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.143908.

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