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在石墨烯納米結構（graphene nanostructures）中加入納米孔已被證明是調整其帶隙和電子結構的一種有效方法。然而，由于缺乏有效的合成策略，在原子水平上精確地將均勻納米孔嵌入石墨烯納米帶（graphene nanoribbons, GNRs）仍有待進一步提高，特別是在溶液合成中。

基于此，德累斯頓工業大學馮新亮院士和Ji Ma、上海交通大學麥亦勇教授等人報道了首個通過預先安裝六方納米孔的定制聚苯前驅體（P1）的高效Scholl反應，溶液合成具有完全共軛骨架的多孔GNR（pGNR）的案例。

為實現pGNR完整的偶聯和精確的多孔結構，定制具有菲單元和預安裝六邊形孔的大環單體是必不可少的。由于這種精巧的設計，所得到的pGNR具有直徑為0.6 nm的周期性六邊形孔，相鄰孔距為1.7 nm。通過傅里葉變換紅外光譜（FT-IR）、拉曼光譜和固態核磁共振光譜，以及合成具有相同六方納米孔的兩種模型化合物，pGNR的化學性質得到了明確的驗證。

密度泛函理論（DFT）模擬表明，對比無孔pGNR，pGNR中的納米孔可以有效地調節其電子結構和能級分布。所制備的pGNR具有良好的色散性和良好的分辨吸收，在四氫呋喃（THF）中具有568 nm的最大峰，對報道的具有相似寬度的溶液合成GNRs，其光學帶隙擴大了約2.0 eV，其帶隙在1.1-1.88 eV之間，與計算趨勢很好地吻合。該研究為多孔GNRs的溶液合成鋪平了道路，這些多孔GNRs具有良好的孔隙，可調的帶隙和液相可加工性，使其在濾波，傳感和熱電器件中具有潛在的集成能力。

圖文導讀

圖1. 多孔GNRs的合成示意圖

圖2. 模型化合物1a和1b的合成示意圖

圖3. 模型化合物1a和1b的結構表征

圖4.?pGNR的合成路線和DFT模擬

圖5.?pGNR的光譜表征

圖6. DFT計算

總結展望

總之，作者展示了首個成功的自下而上的解決方案，即合成了含有明確納米孔的全共軛pGNR。其關鍵是定制的聚苯前驅體帶有預先安裝的六邊形納米孔，從而能夠以完整的共軛和精確嵌入直徑為0.6 nm，鄰接孔距為1.7 nm的納米孔進入pGNR。pGNR的合成已通過各種光譜研究和模擬進行了徹底的檢驗，并成功合成了兩種模型化合物。

DFT模擬證實了pGNR中的納米孔可以在不中斷帶共軛的情況下調制電子結構和微調帶隙。由于定制的孔徑/密度，這種溶液合成的pGNR具有調制帶隙，增強的液相可加工性和可擴展生產，在熱電子學、離子檢測等許多應用中具有巨大的潛力。

Bottom-up Solution Synthesis of Graphene Nanoribbons with Precisely Engineered Nanopores.?Angew. Chem. Int. Ed.,?2023, DOI: 10.1002/anie.202305737.

通訊作者簡介

馮新亮，德國德累斯頓工業大學首席教授、在德國獲得化學學科終身教職的華人第一人；歐洲科學院院士；上海交通大學化學化工學院教授。研究興趣方向：基于芳香耦聯的有機合成方法學，共軛pi-體系分子的有機設計和合成，基于pi-體系分子的超分子化學，二維納米石墨烯的合成研究，盤狀液晶分子的合成和自組織研究，設計合成共軛寡聚物和高分子以及在有機電子學器件的測試和表征研究（主要基于有機發光、場效應晶體管和有機薄膜太陽能電池材料），宏量制備高質量二維石墨烯材料研究，合成水溶和油溶可加工石墨烯研究，基于石墨烯的二維納米能源材料和電子器件研究，基于石墨烯電極材料在太陽能電池和場效應晶體管器件的應用研究，有機和高分子多孔材料的合成和應用研究（主要包括儲氫和催化材料），可控納米結構功能碳材料、有機/無機雜化材料的設計合成及其在能源儲存和轉化的應用研究（主要基于超級電容器，鋰離子電池，光解水，燃料電池電極材料和催化劑的研究）。其它詳見課題組網址：https://www.chm.tu-dresden.de/mc2/index_en.shtml.

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馮新亮/麥亦勇等Angew.：精細工程納米孔自下而上溶液合成GNRs

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