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侯陽(yáng)/戴黎明/溫珍海Angew.：FeSA-NS/C電合成醫(yī)用H2O2消毒劑

電合成過(guò)氧化氫（H₂O₂）在直接將O₂轉(zhuǎn)化為消毒劑方面具有很大的潛力，但是開(kāi)發(fā)用于生產(chǎn)醫(yī)用H₂O₂的有效電催化劑還面臨很大的挑戰(zhàn)。

基于此，浙江大學(xué)侯陽(yáng)研究員、新南威爾士大學(xué)戴黎明教授和福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所溫珍海研究員等人報(bào)道了一種具有仿生活性中心的電催化劑，由單原子鐵與氮和硫不對(duì)稱配位組成，并分散在分層多孔碳（Fe_SA-NS/C）上。

Fe_SA-NS/C催化劑在100 mA cm^-2的電流下表現(xiàn)出高的氧還原活性和選擇性，H₂O₂選擇性高達(dá)90%，累積H₂O₂濃度為5.8 wt.%，足以用于醫(yī)療消毒。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者通過(guò)改變FeN₄的構(gòu)型來(lái)優(yōu)化Fe_SA-NS/C催化劑的設(shè)計(jì)。為觀察*O₂中間體與電催化劑的結(jié)合情況，作者還計(jì)算了*O₂吸附后FeN₄和FeN₃S₁的電子密度差。

引入S原子團(tuán)后，F(xiàn)e原子會(huì)有更多的電子轉(zhuǎn)移到O₂分子中，表明額外的電荷可能占據(jù)了O₂分子的反束縛軌道，導(dǎo)致O₂活化。

Fe_SA-NS/C兩種模型在活性位點(diǎn)上解離水的反應(yīng)路徑曲線發(fā)現(xiàn)，通過(guò)從解離水中供給質(zhì)子，可有效提高H₂O₂電合成動(dòng)力學(xué)。此外，非對(duì)稱FeN₃S₁模型的水解離自由能最低為1.02 eV，而對(duì)稱FeN₄模型的自由能最低為2.25 eV。

結(jié)果表明，F(xiàn)e_SA-NS/C中不對(duì)稱的FeN₃S₁結(jié)構(gòu)可以有效降低水解離的動(dòng)能壘，顯著加速質(zhì)子外溢過(guò)程，從而促進(jìn)H₂O₂電合成動(dòng)力學(xué)。

Single-atom Iron Catalyst with Biomimetic Active Center to Accelerate Proton Spillover for Medical-level Electrosynthesis of H₂O₂ Disinfectant. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202306491.

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