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近年來，探索綠色可持續能源已被認為是人類應對全球能源需求和環境惡化的當務之急。由于氫具有較高的能量密度和零排放等優勢，因此被認為是有希望替代傳統燃料(煤、石油和天然氣)的能源之一。通過電解水(2H₂O→2H₂+O₂)生產綠色氫被認為是利用可再生能源(如風能、太陽能和地熱能)實現這一目標的最具前景和最可持續的方式之一。

為了最大限度地減少電力的使用，在析氫反應(HER)過程中，迫切需要一種高活性催化劑來提高產氫效率。到目前為止，雖然已經開發出許多電催化劑來滿足HER的要求，但是Pt基材料仍然是性能最優異的催化劑，但其稀缺性和高成本極大地限制了其大規模的工業應用。

因此，必須開發具有低過電位和高穩定性的非貴金屬HER催化劑來取代Pt基催化劑。近年來，人們研究了許多可以替代貴金屬催化劑的非貴金屬催化劑。在這些催化劑中，過渡金屬硫族化合物(TMDs)因為具有類似于Pt的d帶，并且其還具有豐富的地球儲量和優異的HER活性而受到了廣泛關注。

目前，MoSe₂作為一種典型的TMD，由于其較小的氫吸附能壘和優異的電化學活性而受到了廣泛研究。基于此，武漢大學任峰等人采用一種新穎可控的He⁺離子輻照方法，在其惰性基面上同時引入多個空位，提升了MoSe₂納米片陣列的催化活性。

本文在1.0 M KOH堿性介質中，利用三電極體系對MoSe₂、輻照的催化劑以及輻照和退火的催化劑進行了電化學測試，以研究這些催化劑的HER電催化活性。通過調節退火溫度，He-MoSe₂的HER性能得到了優化，在250 ℃下退火的催化劑具有最佳的HER性能。具體而言，MoSe₂的HER電催化活性最差，在電流密度為10 mA cm^-2時，其過電位為230 mV。輻照后的MoSe₂過電位低于未輻照的MoSe₂，這表明離子輻照輕度的提高了催化劑的HER性能。

通過對輻照后的MoSe₂進一步進行退火處理，進一步提高了He-MoSe₂-A的HER電催化活性。He_1e13-MoSe₂在1 × 10¹³ ions cm^-2的輻照強度下，其在10 mA cm^-2的電流密度下的過電位下降低至161 mV，HER活性有了顯著的提升。

在相同電流密度下，He_1e13-MoSe₂-A的過電位為90 mV，表現出最佳的HER電催化活性。本文的研究結果明確表明，離子輻照引起的空位和后續的退火過程顯著提升了He-MoSe₂-A的HER活性，這也同時證明離子束照射可以精確、可控地調整空位的濃度，這也是該技術相對于其他技術的突出優勢。

之后，本文通過第一原理計算進一步研究了催化劑的催化機理。計算結果表明，MoSe₂的帶隙為1.23 eV，這證明了2H相的MoSe₂具有半導體性質。具有單Se空位的MoSe₂帶隙為1.02 eV，比純MoSe₂的帶隙更窄，這表明電子導電性增強。

此外，根據計算結果可以明顯的看出，具有單Mo空位的MoSe₂的價帶在電子自旋向上的方向上高于費米能級，在電子自旋向下的方向上低于費米能級，這意味著具有單Mo空位的MoSe₂是半金屬。這些研究結果也表明，MoSe₂中空位的存在本質上賦予了催化劑更好的導電性，從而促進了HER過程中的電子轉移。

為了進一步了解催化劑在堿性電解質中性能提高的原因，本文嘗試研究了MoSe₂以及具有單Mo空位的MoSe₂和具有單Se空位的MoSe₂的自由能。根據計算得到的MoSe₂、含單Mo空位的MoSe₂和含單Se空位的MoSe₂的水解離能可以發現，正如預期的那樣，MoSe₂的水解離能壘(3.36 eV)較大，這抑制了H₂O解離為H^*和OH^?，這導致催化劑的HER動力學變慢。

相比之下，具有單Mo空位的MoSe₂和具有單Se空位的MoSe₂的ΔG(H2O)值分別下降至1.84 eV和1.82 eV，這表明Mo和Se空位的存在是促進Volmer步驟的重要因素，最終促進了整個堿性HER過程。此外，MoSe₂的ΔG(H*)值為2.08 eV，而具有單Mo空位的MoSe₂和具有單Se空位的MoSe₂的ΔG(H*)值分別為-0.03和-0.25 eV。

因此，具有Mo和Se空位的MoSe₂的水解離能壘和質子吸附能壘均降低，這也顯著促進了Volmer-Heyrovsky過程，最終提高了催化劑的HER活性。總之，催化劑HER性能改善的原因歸因于Mo和Se空位的存在，并且本文的離子束技術也展現了一種新型的合成高效、穩定的HER電催化劑的方法。

Ion Irradiation Activated Catalytic Activity of MoSe₂ Nanosheet for High-Efficiency Hydrogen Evolution Reaction, Advanced Energy Materials, 2023, DOI: 10.1002/aenm.202300651.

https://doi.org/10.1002/aenm.202300651.

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武漢大學任峰AEM：離子輻照使得MoSe2納米片實現高效析氫

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