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光催化水分解生產氫氣被認為是未來綠色和可持續生產氫氣的最有前途的策略之一。然而，目前光催化析氫效率仍然遠遠不能令人滿意，這主要是由于缺乏有效的半導體光催化劑或緩慢的氧析出(OER)動力學。共軛聚合物光催化劑具有靈活的結構和功能可設計性，在太陽能燃料生產中具有廣闊的應用前景。

然而，受限于它們本身具有較大的激子結合能和快速的電荷復合，它們的光催化效率仍然不理想。在典型的供體-受體(D-A)有機半導體中，供體和受體部分之間電子親和力的差異將誘導強偶極矩并形成內置電場，這促進了激子解離和電荷傳遞。

因此，在共軛結構中合理地組裝供體和受體基團對于提高有機半導體的光催化性能至關重要。此外，深入探究它們的結構-性質相關性是進一步對其結構優化的關鍵。

基于此，蘇州大學李彥光和黃偉等提出了D-A聚合物光催化劑的原子結構工程，以增強電荷分離和光催化性能。具體而言，催化劑分別由噻吩和芳基N-雜環單元作為電子給體和受體組成，通過改變N的含量，可以很容易地調節吸電子單元的電子親和力，從而產生可調的能帶結構和激子結合能。

因此，所制備的CMP-Tz顯示出大大提高的電荷分離效率，并且該催化劑在以抗壞血酸為犧牲劑的條件下，光催化產氫速率最高達到3207 μmol g^?1 h^?1；在產H₂的同時，CMP-Tz還可以選擇性光氧化5-羥甲基糠醛(HMF)為2, 5-二甲酰呋喃(DFF)。

為了深入了解羥甲基糠醛的氧化機理，以5,5-二甲基-1-吡咯啉-N-氧化物(DMPO)作為自由基捕獲劑，進行了原位電子自旋共振實驗。結果表明，在光照下，催化劑表面產生電子和空穴，電子被轉移到Pt助催化劑上，隨后將水溶液中的質子還原成氫氣；同時，空穴使HMF在α-CH鍵位置連續失去一個電子和一個質子(由于其相對較弱的鍵能)，產生HMF自由基，這種自由基最終經歷由另一個空穴誘導的脫氫氧化過程產生DFF。

綜上，該項工作報道了一種合理設計聚合物光催化劑的新策略，并展示了它們在可持續太陽能燃料生產和生物質價值化方面的巨大潛力。

Atomistic Structural Engineering of Conjugated Microporous Polymers Promotes Photocatalytic Biomass Valorization. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202304604

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李彥光/黃偉AFM：引入供體-受體基團，促進共軛微孔聚合物光催化生物質氧化

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