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探索新型高效水裂解催化劑的有效策略對氫能技術的發展具有重要意義。基于此，北京大學齊利民教授和四川大學趙焱教授等人報道通過結合電子學和空位工程，制備了獨特的鉬（Mo）摻雜釕-鈷氧化物（Mo-RuCoO_x）納米片陣列，作為析氫反應（HER）和析氧反應（OER）的高性能雙功能電催化劑。Mo-RuCoO_x納米陣列在電流密度為10 mA cm^?2下的HER和1 M KOH下的OER分別表現出41和156 mV的過電位。

此外，由Mo-RuCoO_x納米陣列組裝的雙電極電解槽需要低至1.457 V的電池電壓才能達到10 mA cm^-2的堿性整體水分解。

通過DFT計算，作者研究了摻入Mo對RuCoO_x的OER和HER催化活性的影響。通過構建Co₃O₄(113)和CoOOH(010)的模型來表示Co₃O₄和CoOOH的催化表面，Co₃O₄和CoOOH在其共同平面中具有較低的表面能。

電荷密度差表明，對比Ru-CoOOH和RuCoO_x，加入Mo原子和氧空位調節了活性中心的電子結構和吸附能力。特別是Mo原子的加入和氧空位的加入，增強了不對稱相互作用，導致Ru-CoOOH中Ru、Co和O之間的相互作用更強，減少了RuCoO_x中Co向O的電子轉移。

作者研究了上述位點的OER過程，計算了相應的自由能變化。結果表明，對比Co₃O₄，CoOOH上的Co和Ru位點的過電位更低，催化活性更高。因此，活性OER催化劑實際上是CoOOH而不是Co₃O₄，并且Co₃O₄重構越好，催化劑活性越高。

通過速率決定步驟（RDS）的過電位來評估不同活性位點的催化活性，發現Co而不是Ru位點對OER活性有貢獻。此外，氧化中間體可以通過p-d雜化與活性位點發生強烈的相互作用。

Electronic and Vacancy Engineering of Mo-RuCoO_x Nanoarrays for High-Efficiency Water Splitting. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adfm.202303073.

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齊利民/趙焱教授AFM：Mo-RuCoOx納米陣列助力高效水分解

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