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俞書宏/李毅Angew.：提高1000倍！最大化利用量子線空穴實(shí)現(xiàn)高效光催化的設(shè)計(jì)原則

最大化地提高空穴轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)，通常是半導(dǎo)體基人工光合作用的速率決定步驟，對(duì)于同時(shí)實(shí)現(xiàn)高效太陽能制氫和空穴利用的至關(guān)重要，但這仍然難以實(shí)現(xiàn)，因?yàn)檠芯恐饕性趦?yōu)化電子參與的半反應(yīng)上，僅通過經(jīng)驗(yàn)地使用犧牲電子供體（sacrificial electron donors, SEDs）來消耗浪費(fèi)的空穴。

基于此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)俞書宏院士和李毅教授等人報(bào)道了以高質(zhì)量的ZnSe量子線為模型，展示了不同SEDs中的空穴轉(zhuǎn)移過程如何影響其光催化性能。

作者發(fā)現(xiàn)，更大的驅(qū)動(dòng)力單調(diào)地提高了空穴轉(zhuǎn)移速率和光催化性能，幾乎提高了三個(gè)數(shù)量級(jí)，與量子受限系統(tǒng)中Auger-輔助空穴轉(zhuǎn)移模型很好地吻合。

通過DFT計(jì)算，作者研究了SEDs對(duì)水的吸附能（E_ads）和HER的基本步驟的影響。根據(jù)晶體學(xué)分析，選用纖鋅礦ZnSe納米線的(100)面作為代表性的催化表面進(jìn)行計(jì)算。

結(jié)果表明，對(duì)比ZnSe表面，不同SEDs存在時(shí)，E_ads的變化很小，與相應(yīng)的光催化性能沒有明顯的一致性，表明SEDs對(duì)H₂O吸附的影響可以忽略不計(jì)。

在光激發(fā)下，導(dǎo)帶最小值（CBM）處的電子受到三種可能的消耗途徑的影響，包括與VBM處空穴的輻射和非輻射復(fù)合，以K_trap速率通過表面電子陷阱進(jìn)行亞皮秒（ps）快速捕獲，以及以k_WR速率進(jìn)行納秒-微秒的水還原過程。

同時(shí)，空穴可以轉(zhuǎn)移到SEDs，其轉(zhuǎn)移速率k_HT對(duì)電子的壽命有顯著影響。因此，超快空穴轉(zhuǎn)移過程以及消除表面電子陷阱是使長壽命電子產(chǎn)生H₂的先決條件。

Design Principles for Maximizing Hole Utilization of Semiconductor Quantum Wires toward Efficient Photocatalysis. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202305571.

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